Faculté des sciences

Structural and electronic properties of self-assembled nanostructures on silicon surfaces

Battaglia, Corsin ; Aebi, Philipp (Dir.)

Thèse de doctorat : Université de Neuchâtel, 2008 ; Th.2007.

Cette thèse présente de nouveaux résultats sur les nanostructures auto-assemblées sur surfaces de silicium étudiées par différentes techniques complémentaires: la microscopie et spectroscopie tunnel (STM/STS) à basse température, la diffraction dynamique d'électron de basse énergie (LEED), la spectroscopie de photoélectrons résolue en angle (ARPES) ainsi que des calculs "ab initio"... Plus

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    Résumé
    Cette thèse présente de nouveaux résultats sur les nanostructures auto-assemblées sur surfaces de silicium étudiées par différentes techniques complémentaires: la microscopie et spectroscopie tunnel (STM/STS) à basse température, la diffraction dynamique d'électron de basse énergie (LEED), la spectroscopie de photoélectrons résolue en angle (ARPES) ainsi que des calculs "ab initio" réalisés dans le cadre de la théorie de la fonctionnelle de densité (DFT). A mesure que la taille des dispositifs électroniques, magnétiques et optiques s'approche du régime nanométrique, la compréhension des phénomènes quantiques présents sur les surfaces semiconductrices est de plus en plus importante pour la science et pour la technologie. Nous investiguons ici les propriétés structurales et électroniques à l'échelle atomique de la reconstruction Si(331)-(12£1), ainsi que des chaînes atomiques auto-assemblées sur la surface de Si(111). La surface de Si(331) est importante puisque c'est la seule surface plane de silicium qui présente une reconstruction stable avec une orientation comprise entre les directions (111) et (110). Après avoir optimisé la méthode de préparation de la surface, nous sommes désormais capables d'obtenir des régions de taille quasi micrométrique où l'arrangement atomique ne présente presque aucun défaut. Cette perfection sans précédent de la surface, combinée avec son anisotropie structurale prononcée, font de cette surface un candidat prometteur pour guider la croissance auto-assemblée de réseaux de nanostructures hétéro-épitaxiales. Depuis sa découverte datant de plus de 17 ans, plusieurs modèles structuraux ont été proposés. Cependant, aucun de ces modèles n'a été capable d'expliquer nos images STM à haute résolution. En exploitant la complémentarité de STM, LEED et DFT, nous proposons un nouveau modèle structural pour la reconstruction i(331)-(12£1) et discutons sa stabilité et ses propriétés électroniques. Nous nous focalisons ensuite sur les mécanismes sous-jacents de l'auto-assemblage des chaînes atomiques sur la surface de Si(111). Ces nanostructures ont suscité un énorme intérêt en raison de leurs propriétés électroniques quasi uni-dimensionnelles. En se basant sur la combinaison de nos études STM et LEED, nous proposons un nouveau modèle structural pour les chaînes atomiques induites par le Gd. Nous concluons qu'outre les adsorbats mono- et divalents, les adsorbats trivalents sont aussi capables de stabiliser des chaînes atomiques. Ceci établit les chaînes constituées de silicium du type "honeycomb" et "Seiwatz" comme blocs de construction universels dans les reconstructions de chaîne atomiques induites par les adsorbats. La systèmatique dans l'auto-assemblage est expliquée en reliant l'état de valence de l'adsorbat aux symétries accessibles des chaînes. Nous examinons encore théoriquement la stabilité des différentes phases de chaînes en utilisant des méthodes de calculs de structure électronique "ab initio" et comparons nos résultats aux expériences.
    Summary
    This thesis reports new results on self-assembled nanostructures on silicon surfaces studied by a combination of low-temperature scanning tunneling microscopy (STM) and spectroscopy (STS), dynamical low-energy electron diffraction (LEED), angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) and ¯rst-principles calculations within the framework of density functional theory (DFT). Understanding quantum phenomena at semiconductor surfaces is of ever increasing importance for both science and technology as the size of electronic, magnetic and optical devices shrinks down to the nanometer regime. In particular, here we investigate the structural and electronic properties of the Si(331)-(12£1) surface reconstruction and of atomic chains self-assembled on the Si(111) surface. Si(331) is an important surface as it is the only planar silicon surface with a stable reconstruction located between (111) and (110). We optimized the annealing sequence and were able to obtain almost defect free, atomically precise surface areas approaching micrometer dimensions. The unprecedented perfection of the surface combined with its pronounced structural anisotropy makes it a promising candidate to serve as a template for the growth of self-assembled hetero-epitaxial nanostructure arrays. Since its discovery more than 17 years ago several structural models have been proposed. However, none of these models is able to explain our high resolution STM images. Combining the complementary strength of STM, LEED and DFT, we propose a new structural model for the Si(331)-(12£1) reconstruction and discuss its stability and electronic properties. Secondly we focus on the mechanisms underlying the self-assembly of atomic chains on the Si(111) surface. These have attracted tremendous interest because of their quasi one-dimensional electronic properties. Based on a combined STM and LEED study, we propose a new structural model for the Gd induced atomic chains. We conclude that besides mono- and divalent adsorbates, also trivalent adsorbates are able to stabilize atomic chains, establishing silicon honeycomb and Seiwatz chains as universal building blocks in adsorbate induced atomic chain reconstructions. The systematics in the self-assembly is explained by relating the valence state of the adsorbate to the accessible symmetries of the chains. We further examine theoretically the stability of the various chain phases using first-principles electronic structure methods and compare our results to experiment.