Faculté des sciences

Use of natural and artificial reactive tracers to investigate the transfer of solutes in karst systems

Savoy, Ludovic ; Hunkeler, Daniel (Dir.)

Thèse de doctorat : Université de Neuchâtel, 2007 ; Th.1985.

De nombreuses études concernant les aquifères poreux ont démontré que l’atténuation naturelle d’un contaminant, essentiellement attribuée à la biodégradation, peux considérablement réduire la masse de ce contaminant à l’intérieur de l’aquifère. Les processus d’atténuation naturelle d’un contaminant dans les aquifères karstiques sont par contre beaucoup moins connus. Ce... Plus

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    Résumé
    De nombreuses études concernant les aquifères poreux ont démontré que l’atténuation naturelle d’un contaminant, essentiellement attribuée à la biodégradation, peux considérablement réduire la masse de ce contaminant à l’intérieur de l’aquifère. Les processus d’atténuation naturelle d’un contaminant dans les aquifères karstiques sont par contre beaucoup moins connus. Ce projet a eu pour but d’étudier le potentiel d’atténuation par biodégradation de composés dissouts dans la zone non saturée des systèmes karstiques. La quantité de masse dégradée d’un contaminant dissout dans l’eau et traversant la zone non saturée dépend fortement du temps de transit de cette substance dissoute ainsi que de l'activité biologique au sein de cette même zone. Ces deux facteurs (temps de transit, activité biologique) ont été étudiés au sein de plusieurs sites karstiques présentant des caractéristiques hydrauliques différentes (zone saturée et zone non saturée de plus de 50 mètres, conduits directement connecté à l’epikarst, eau de percolation en provenance des volumes peu perméables non saturés). Le temps de transit de substances dissoutes dans le système karstique a été étudié en utilisant une approche basée sur les traceurs naturels. Cette approche présente l’avantage que la réaction hydraulique du système à un nombre élevé de précipitations de différentes intensités peut être étudiée relativement facilement. Des traceurs naturellement produits dans le sol et ensuite graduellement dégradé selon différentes échelles de temps dans la zone non saturée on été étudiés. Ces traceurs apportent ainsi des informations sur le temps de résidence de l’eau et des substances dissoutes dans la zone non saturée. Ces traceurs incluaient, le radon (222Rn), le carbone organique total (COT) ainsi que le gaz carbonique dissout (CO2). Le 222Rn est produit par de la désintégration du 226Radium, naturellement présent dans le sol, et décroit selon une demi-vie de 3.8 jours. Le COT provient de la matière organique du sol et décroit par biodégradation avec une échelle de temps plus longue mais nettement moins bien définie et connue que pour le 222Rn. Finalement, le CO2 est également produit dans le sol mais par la respiration des plantes et organismes. Il est partiellement consumé par la dissolution des carbonates dans l’epikarst et la zone non saturée. En outre, la production de CO2 dans le sol montre une grande variation annuelle et par conséquent, l'eau qui s’infiltre en été ou en hiver présente une concentration différente en CO2 par rapport à l'eau stockée dans la zone non saturée depuis une longue période. Ces traceurs ont été mesuré en continu à la grotte de Milandre, avec une zone non saturée de plus de 50 mètres, dans le but de pouvoir évaluer la réaction hydraulique du système karstique suite à des précipitations de différentes intensités. Aux sites de Vers-Chez-le-Brandt et Grand-Bochat, ces traceurs ont été mesurés durant des précipitations naturelles ou artificielles afin d’évaluer la composition de l’eau du sol. Suite à des précipitations modérées, une augmentation de la concentration en CO2 a été observée. Ce comportement peut être attribué à la mobilisation de l'eau des volumes peu perméables (VPP) et de l'epikarst. L’eau de ces milieux présente une concentration en CO2 plus élevée que pour la zone saturée ou le CO2 est partiellement dégazé. L'augmentation de CO2 correspond à un effet piston sur le VPP et l’épikarst. Lors de fortes précipitations, une réponse retardée du 222Rn est observée indiquant une contribution retardée du réservoir lié au sol. Des expériences d’arrosage artificiel ont également été réalisées et un comportement semblable du 222Rn est observé par rapport aux événements naturels. Au contraire du 222Rn qui décroit avec une demi-vie de 3.8 jours, le carbone organique total est supposé persister plus longtemps dans l’épikarst, plus particulièrement dans la zone proche du sol, et donc permet de fournir des informations sur le stockage de l’eau dans la zone non saturée sur une échelle de temps plus longue que le 222Rn. Pour de faibles précipitations, un pic retardé du COT est observé indiquant la contribution d’eau du sol et de l’epikarst au débit. Ce délai important suggère que l’eau a transité lentement à travers le réseau de fracture de la zone non saturée plutôt que le long de conduits bien développé. Par contraste, durant de fortes précipitations, une réaction immédiate du COT est observée vraisemblablement due à un débordement de l’epikarst dans les conduits. En plus de l’étude de traceurs naturels, des expériences de traçage artificiel ont été réalisées. Ces expériences ont démonté les capacités de stockage et de tamponnage élevées du sol et de l’epikarst ainsi que la présence de deux types d’écoulement dans la zone non saturée : écoulement rapide dans les conduits et écoulement de suintement dans les volumes peu perméables de la zone non saturée. L’étude des traceurs naturels et les expériences de traçage artificiel ont démontré qu’un stockage conséquent à lieu dans la zone non saturée pour des périodes prolongées, probablement dans l’épikarst et les volumes peu perméables. Afin d’évaluer l’importance du stockage dans la zone non saturée sur le comportement des contaminants il était important d’obtenir des informations sur l’activité microbienne dans cette zone. Afin de quantifier in situ cette activité microbienne, une nouvelle approche basée sur des traceurs réactifs a été développée. Cette approche a été testée en utilisant des composés organiques dégradables. Deux différentes méthodes d’analyses ont été utilisées pour quantifier la biodégradation, la comparaison des concentrations entre traceurs réactifs et conservatifs et l’analyse des isotopes stables du composé réactif. En conclusion, ces informations indiquent qu’en l’absence de précipitations importantes, une dégradation substantielle de contaminations organiques au sein de la zone non saturée d’aquifères karstique peut être attendue. Cependant, lors de fortes précipitations, les contaminants sont en partie expulsés du système.
    Summary
    Numerous studies in unconsolidated aquifers have shown that natural attenuation, mainly due to biodegradation, can substantially reduce the contaminant mass in an aquifer. Much less is known about the relevance of natural attenuation in karst aquifers. This project investigated the potential for attenuation of dissolved compounds by biodegradation in the karst unsaturated zone. To what extent contaminants are removed during passage across the unsaturated zone strongly depends on the travel time of dissolved substances as well as on the biological activity in this zone. These two factors were addressed in a number of field studies at sites with different characteristics (saturated zone with more than 50 meter of unsaturated zone, conduits directly connected to the epikarst, percolating water from the low permeability volumes). The travel time of dissolved substances was investigated using a natural tracer approach which has the advantage that the reaction of the system to a substantial number of different rainfall events can be investigated at moderate effort. The approach relied on tracers that are naturally produced in the soil zone and are removed at different time scales in the unsaturated zone hence providing information about the residence of water and dissolved substance in the unsaturated zone. The tracers included 222Rn, dissolved organic carbon (DOC) and dissolved CO2. 222Rn originates from 226Ra present in the soil zone and decays with a half-live of 3.8d. Dissolved organic matter (DOC) is released from soil organic matter and is removed by sorption and biodegradation at a longer less-well defined time scale than 222Rn. Finally, CO2 is also produced in the soil zone and can be partly consumed for carbonate dissolution in the epikarst and unsaturated zone. In addition, the CO2 production shows a large annual variation in the soil zone and hence water that infiltrates in summer or winter may have a substantially different CO2 concentration than water in storage making it possible to trace freshly infiltrated water. These tracers were measured continuously at the Milandre site, with unsaturated zone more than 50 meters, to be able to assess the reaction of the system to rainfall events of different intensities likely leading to a different travel time distribution. In other test site with epikarst directly connected to conduits (Grand Bochat and Vers-Chez le Brandt) the tracers where measured during irrigation or rainfall events in order to evaluate the composition of the soil water. During flood events, the CO2 concentration increased at Milandre site. This pattern can be attributed to the mobilisation of water from the low permeability volumes (LPV) and epikarst with more elevated concentrations than in the saturated zone where CO2 was degassed in the cave atmosphere. The CO2 increase corresponds to a piston effect on the epikarst and the LPV. For small precipitation events, no increase in the 222Rn concentration was observed indicating that the water resided for >20 days below the soil zone, the time necessary for ~95% of the 222Rn to decay. In contrast, after larger rainfall events, a delayed response of 222Rn is observed indicating a delayed contribution from the soil reservoir with a relatively short travel time. During irrigation experiments a similar behaviour of the two compounds was observed as for natural rainfall events. In contrast to 222Rn that decays with a half-life of 3.8 days, the total organic carbon (TOC) is expected to persist longer especially in the epikarst close to the soil zone and hence provides information on a longer time scale. For small rainfall events a delayed TOC increase is observed indicating the arrival of water from the epikarst/soil zone. The significant delays of several days (much more than for the 222Rn increase delay) suggest that the water has transited slowly through the fracture network rather than along vertical conduits. In contrast, during large rainfall event an immediate reaction of TOC is observed likely due to overflow of the epikarst and transfer of water along conduits. In addition to the study of natural tracers, artificial tracing experiments were realised at Milandre test site. The goal of these experiments was to study the effect of the soil cover on conservative transport processes. These experiments demonstrated the high storage and buffer capacity of the soil and epikarst sub-systems and the occurrence of two types of flows in the unsaturated zone: quick flow in the conduits and seepage flow in the unsaturated low permeability volumes (LPV). The natural tracing studies and the artificial tracing experiments demonstrated that storage occurs in the unsaturated zone for a prolonged period probably in the epikarst zone and the fractured LPV. To evaluate the relevance of storage in the unsaturated zone for the fate of organic contaminants, it is important to gain information on the microbial activity in this zone. To quantify the biological activity in situ, a new reactive tracer approach was developed. The approach was tested using degradable organic compounds. Two different types of analyses were performed to quantify biodegradation, the comparison of concentrations of reactive and conservative tracer and stable isotope analysis of the reactive compound. The reactive tracer experiments indicated a high biological activity in the unsaturated zone of karst systems. In conclusion, the study indicates that in the absence of large precipitation events, a substantial biodegradation of organic contaminants can be expected in the unsaturated zone of karst aquifer during storage. However, during large rainfall events contaminants can likely breakthrough due to the short transit time in the unsaturated zone of some of the water (bypass effect).