Faculté de l'environnement naturel, architectural et construit ENAC, Section des sciences et ingénierie de l'environnement, Institut des sciences et technologies de l'environnement ISTE (Laboratoire de modélisation de la chimie atmosphérique LMCA)

Long-range transport of pollution to Europe : origins, chemical and transport pathways, and impact on tropospheric composition

Auvray, Marion ; Bey, Isabelle (Dir.)

Thèse sciences Ecole polytechnique fédérale de Lausanne EPFL : 2006 ; no 3561.

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    Summary
    Ozone (O3) and aerosols are harmful to human health. Long-range transport sources contribute to the background levels upon which local pollution builds. The goal of this thesis is to describe and quantify the respective contribution of local and long-range transported sources to the O3 and aerosol budget in the framework of European air quality management. This issue is examined using a global model of chemistry and transport, the GEOS-Chem model, constrained by several experimental datasets (e.g. trace gases and aerosol distributions, aerosol optical depth, particulate matter concentrations) taken from field experiments, ground-based sites and satellite. The capabilities of the model to reproduce O3 and aerosol patterns is first examined. The model reproduces well in general the distribution of O3 and related species over the North Atlantic/Europe area. The simulation of particulate matter smaller than 2.5 μm (PM2.5) and aerosol optical depth (AOD) over Europe is also satisfying in general, but this may reflect some compensating errors between individual components (e.g. underestimate of organic matter, and overestimate of sulphate and dust). Intercomparison between the GEOS-Chem and another global model (MOZECH) also reveals possible problems in the water vapour distribution associated with the processes which drive the vertical lifting of pollutant over continental boundary layers. Despite these (relative) deficiencies, the model provides anyway insights about the contribution of long-range transport on the O3 and aerosol loads over Europe. The impact of continental outflow on the O3 chemical tendencies over oceanic regions is quantified. Net O3 photochemical production in polluted air masses travelling over oceanic areas under the influence of continental outflow is enhanced all-year round compared to the background marine environment by 2 to 6 ppbv/day in the boundary layer and by 1 to 3 ppbv/day in the upper troposphere. The origin of O3 long-range sources and their impact on the European O3 budget, as well as the role of changing emissions on this budget over the pasts decades is further investigated. Import of North American O3 into Europe is mainly controlled by meteorological patterns and by photochemical production over the North Atlantic and thus reaches a maximum in summer. In addition, Asia contributes to long-range transported O3 pollution by the Indian summer monsoon easterly winds during summer. During the monsoon period, convection is strong and associated NOx lightning emissions also contribute to high O3 levels, especially in the Mediterranean basin. North American and Asian anthropogenic pollution contribute substantially to the annual O3 burden (integrated over the whole tropospheric column) over Europe, accounting for 11% and 8%, respectively while the European contribution only accounts for 9%. The increase in Asian emissions from 1980 to 1997 have compensated the local reduction of O3 precursors, especially in the free troposphere. Finally, the aerosol load over Europe and the contribution of long and medium-range sources including anthropogenic and biomass burning pollution from North America and mineral dust from North Africa is examined. The model was used to interpret MODIS (Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer) AOD and observations provided by the International Consortium for Atmospheric Research on Transport and Transformation (ICARTT) campaign over the North Atlantic and European area. Trans-Atlantic transport of aerosol is controlled by meteorological patterns and scavenging processes and reaches a maximum in spring. North American uxes of aerosols reach Europe at flower altitudes than that of O3 because a larger fraction of aerosols are scavenged in the venting from the boundary layer by frontal passages and deep convection. During high vegetation fire events in the boreal forest of Alaska and Canada, biomass burning pollution could also reach Europe at high altitudes, because a fraction of fire emissions are emitted directly in the free troposphere. Finally, the Saharan region also contributes significantly to the aerosol load over Europe. European sources contribute by 58% and 48% to the surface PM2.5 and column AOD over Europe. The second main sources are the mineral dust which represent in average 20% of the surface PM2.5 and AOD. In summer, North American anthropogenic and biomass burning emissions represent between 2 to 5% of the surface PM2.5 and AOD. The PM2.5 daily standard levels of the World Health organization (WHO) (10 μg/m3) and of the U.S. Environmental Protection Agency (EPA) (65 μg/m3) are often exceeded during dust outbreaks, especially in southern Europe. Long-range transport of anthropogenic and natural pollution is thus an important issue which should be considered in the definition of air quality standards and regulation treaties.
    Résumé
    L'ozone (O3) et les aérosols sont néfastes pour la santé humaine. Les sources transportées sur de longues distances contribuent au niveau de fond, auquel s'ajoute la pollution locale. L'objectif de cette thèse est de décrire et de quantifier la contribution respective de ces sources locales et éloignées sur les budgets d'O3 et d'aérosols dans le cadre de la maîtrise de la qualité de l'air. Ces travaux utilisent dans ce but un modèle de chimie-transport planétaire, GEOS-Chem, qui est confronté à plusieurs données expérimentales (distributions d'aérosols et de gaz, épaisseur optique des aérosols (AOD) ou concentration de la matière particulaire par exemple) résultant aussi bien de campagnes de mesures, d'observations satellitaires que de mesures depuis le sol. Dans un premier temps, les capacités du modèle à reproduire les distributions d'aérosols et de gaz sont examinées. Le modèle simule en général correctement les distributions pour d'O3 et ses précurseurs, au-dessus de l'Atlantique Nord et de l'Europe. Les résultats pour les simulations de matière particulaire "fine" (inférieure à 2.5 μm, PM2.5) et d'AOD en Europe montrent également un bon accord en général avec les observations, bien que cela puisse refléter une compensation des erreurs sur les contributions relatives des composés pris individuellement. Une inter-comparaison entre GEOS-Chem et un autre modèle global (MOZECH) révèle par ailleurs de possibles problèmes dans la distribution de la vapeur d'eau associée aux processus impliqués dans le transport vertical des polluants au-dessus de la couche limite continentale. Malgré ces déficiences relatives, le modèle fournit une information pertinente sur la contribution du transport à grande échelle sur les contenus en O3 et en aérosols de l'atmosphère en Europe. L'impact de l'export de la pollution nord-américaine sur la production photochimique de l'O3 au-dessus des régions océaniques est ainsi quantifiée. Dans les masses d'air polluées qui circulent au-dessus des régions océaniques sous l'influence de ces exports continentaux, la production photochimique nette de l'O3 est augmentée de 2 à 6 ppbv/jour dans la couche limite et de 1 à 3 ppbv/jour dans la haute troposphère. Ce travail a aussi permis de déterminer l'origine des sources d'O3 éloignées et d'analyser leurs impacts sur le budget d'O3 européen, ainsi que de quantifier le rôle des changements des émissions qui ont eu lieu au cours des deux dernières décennies. L'import d'O3 d'origine nord-américaine est contrôlé par les variations saisonnières de la météorologie et de la production photochimique et atteint donc un maximum en été. Des sources anthropiques venant d'Asie sont aussi transportées sur de longues distances et tout particulièrement en été par des vents d'est associés à la mousson indienne. Pendant cette période, les éclairs accompagnant les processus de convection émettent des NOx qui contribuent à la production d'O3, s'ajoutant aux fortes concentrations déjà présentes au niveau du bassin méditerranéen. Les contributions anthropiques nord-américaine et asiatique participent au budget d'O3 sur l'Europe (intégrées sur la colonne troposphérique) à hauteur de 11 et 8% respectivement, alors que la participation anthropique européenne s'élève seulement à hauteur de 9%. L'augmentation des émissions anthropiques d'origine asiatique pendant les 20 dernières années a compensé (notamment dans la haute troposphère) les réductions locales des précurseurs d'O3 menées en Europe. Le contenu en aérosol sur l'Europe, ainsi que la part imputable au transport à longues et moyennes distances (pollution anthropique et celle liée aux feux de forêts d'Amérique du Nord ainsi que les poussières désertiques venant d'Afrique du Nord) est ensuite examiné. En particulier, le modèle a permis d'interpréter les observations MODIS (Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer) et les mesures obtenues pendant la campagne de mesure ICARTT (International Consortium for Atmospheric Research on Transport and Transformation) au-dessus des régions Atlantique nord et Europe. Au-dessus de l'Atlantique, le transport d'aérosol anthropique d'origine nord-américaine est contrôlé par les conditions météorologiques, ainsi que par leur lessivage. Ce transport atteint donc un maximum au printemps. Comme une grande quantité d'aérosol est lessivée lors de l'export de la couche limite induit par les passages de front et la convection profonde, les flux d'aérosols nord-américains atteignant l'Europe se situent à plus basse altitude que les flux d'O3 de la même origine. Une partie des aérosols émise pendant les périodes de feux de forêt boréaux du Canada et de l'Alaska est directement injectée dans la haute troposphère, et de ce fait atteint l'Europe directement à hautes altitudes. Enfin, les poussières désertiques venant principalement du Sahara contribuent de manière significative au contenu en aérosol au-dessus de l'Europe. Les sources européennes ont un poids respectif de 58 et 48% par rapport aux PM2.5 surfaciques et à la colonne d'AOD. Les poussières désertiques représentent la deuxième contribution principale qui s'élève à environ 20% des PM2.5 surfacique et des AOD. En été, les sources nord-américaines d'origine anthropique et liées aux feux de forêts contribuent entre 2 et 5 % aux PM2.5 surfaciques et aux AOD. Les normes journalières définies par l'organisation mondiale de la santé (WHO) (10 μg/m3) et par l'agence de protection environnementale des Etats-Unis (65 μg/m3) est fréquemment dépassée pendant les épisodes de soulèvement de poussières désertiques, et ce notamment dans le sud de l'Europe. L'impact du transport à longue distance, d'origine naturelle ou anthropique, est non négligeable. Il serait ainsi souhaitable qu'il soit pris en compte lors de la définition des normes régissant la qualité de l'air, ainsi que dans la mise en place de traités internationaux régulant les émissions de polluants.