Faculté des sciences de base SB, Section de physique (Laboratoire d'optoélectronique quantique LOEQ)

Coherence properties of microcavity polaritons : from parametric scattering to Bose-Einstein condensation

Kundermann, Stefan ; Staehli, Jean-Louis (Dir.)

Thèse sciences Ecole polytechnique fédérale de Lausanne EPFL : 2006 ; no 3515.

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    Summary
    This thesis presents the coherence properties of polaritons in semiconductor microcavities. Semiconductor microcavities are microstructures in which the exciton ground state of a semiconductor quantum well is coupled to a photonic mode of a microresonator. The strong coupling mixes the character of excitons and photons, giving rise to the lower and upper polariton branches, quasiparticles with an unusual energetic dispersion relation due to the extreme mass difference between exciton and photon. Particularly special is the dispersion of the lower polariton, which forms a dip in the 2-dimensional k-space around the lowest energy state with zero in-plane momentum. In this dip, which can be seen as a trap in momentum space, the polaritons are efficiently isolated from dephasing mechanisms involving phonons. Polaritons can be resonantly excited at desired points on the polariton dispersion by shining on the microcavity laser light at the appropriate angle and wavelength. Polaritons can interact and scatter pairwise with each other conserving energy and in plane momentum k, a process similar to parametric scattering of photons in a nonlinear crystal. One polariton from a pump reservoir scatters down to the signal state at k = 0 (corresponding to normal incidence) and a second takes away the excess energy and momentum of the first and scatters up to the idler position ({kP, kP} → {0, 2kP }). This process can be stimulated by a small amount of signal polaritons injected with a probe laser beam at normal incidence. Here the coherence properties of the polariton parametric scattering have been investigated using spectroscopy techniques sensitive to the optical phase, for example coherent control with phase-locked femtosecond probe pulses. Just above the threshold for the stimulated parametric scattering, the parametric amplification process is given by the linear superposition of the individual amplification processes of each probe pulse. The emission of signal, pump, and idler can be controlled by tuning the relative phase of the 150fs-long probe pulses, which are separated by a few picoseconds in time. Experiments are presented that deal with the real-time dynamics of the parametric scattering in the spontaneous and the stimulated regime. It is shown, that in the spontaneous regime the scattering is started by a small amount of polaritons which have relaxed to the band bottom by emitting phonons. In the regime where polariton scattering is stimulated by an external probe, the rise of the signal intensity is delayed with respect to the arrival time of both pump and probe, a feature that can be attributed to the complex phase-matching mechanism for the parametric scattering. In the second part of the thesis, the spontaneous build up of a macroscopic coherence in a CdTe microcavity under non-resonant laser excitation is analysed. The build up of a long-range spatial coherence easily exceeding the thermal wavelength of the polaritons is shown. This is the hallmark of Bose-Einstein condensation and the proof of a macroscopic wavefunction. Experimental data on the statistical distribution of the polaritons in time, the polarisation of the non-linear emission, and the quantum transition from a thermal to a coherent state1 confirm that Bose-Einstein condensation of microcavity polaritons has been observed. We regard these observations as the first bullet-proof evidence for spontaneous Bose-Einstein condensation in a solid state system, a phenomenon that has been the subject to many investigations and controversies during the past four decades. ------------------------------ 1 The data about the statistical distribution, the polarisation, and the transition from a thermal to a coherent state is by courtesy of Jacek Kasprzak of the University of Grenoble.
    Zusammenfassung
    Die vorliegende Dissertation beschäftigt sich mit den Kohärenzeigenschaften von Polaritonen in Halbleiter-Mikroresonatoren. Halbleiter-Mikroresonatoren sind Mikrostrukturen, in denen der Exzitonen-Grundzustand eines Halbleiter-Quantentopfes mit einer photonischen Mode eines Mikroresonators stark koppelt. Durch die starke Kopplung von Exziton und Photon entstehen die neuen Eigenzustände des Systems, die Polaritonen. Aufgrund der extremen Massendifferenz haben diese Quasiteilchen eine unübliche energetische Dispersionsrelation. Von besonderer Bedeutung ist die Dispersion des unteren Polaritonen-Niveaus, die eine Vertiefung im 2-dimensionalen k-Raum um den Zustand mit verschwindendem Impuls in der Resonatorebene aufweist. Innerhalb dieser Vertiefung, die als eine Art Falle angesehen werden kann, sind die Polaritonen wirkungsvoll von Dephasierungsmechanismen mit Phononen isoliert. Polaritonen können durch resonante Laserstrahlung an gewünschten Stellen der Dispersionskurve durch die Anpassung des Einfallswinkels und der Laserwellenlänge angeregt werden. Innerhalb der Vertiefung können die Polaritonen unter Einhaltung von Energie- und Impulserhaltung paarweise streuen. Ein Polariton vom Pumpreservoir streut in den energetisch niedrigeren Zustand bei k = 0 (entsprechend normaler Einfallsrichtung) und ein zweites übernimmt überschüssige Energie und Impuls des ersten und streut in den energetisch höheren Idler-Zustand ({kP, kP } → {0, 2kP}). Der Prozess kann mittels einer kleinen Menge von Signal-Polaritonen, die durch einen schwachen Prüfimpuls angeregt werden, stimuliert werden. Durch optisch phasensensitive spektroskopische Methoden wie kohärente Kontrolle mit Femtosekunden-Laserimpulsen, die eine feste Phasenbeziehung aufweisen. Knapp oberhalb der Schwelle für die stimulierte parametrische Polaritonen-Streuung, ergibt sich der parametrische Verstärkungsprozess als lineare Überlagerung der jeweiligen Verstärkungsprozesse der jeweiligen Prüfimpulse. Die Emission von Signal-, Pumpund Idler-Zuständen kann durch das Verändern der relativen Phase zweier Prüfimpulse mit 150 fs Zeitdauer, die in einem Zeitabstand von mehreren Pikosekunden auftreffen, gesteuert werden. Es werden Experimente vorgestellt, die sich mit dem Realzeitverhalten der parametrischen Streuung im spontanen und stimulierten Regime beschäftigen. Es wird gezeigt, dass die spontane parametrische Streuung von einer kleinen Menge von Polaritonen gestartet wird, die aufgrund Emission von Phononen im untersten Polaritonenzustand angekommen sind. Im stimulierten Regime ist der Anstieg der Signal Emissions-Intensität im Vergleich zur Ankunftszeit von Pump- und Prüfimpuls verzögert, was einem komplizierten Phasenanpassungs-Mechanismus zuzuordnen ist. Im zweiten Teil der Arbeit wird das spontane Auftreten einer makroskopischen Kohärenz, die in einem Cadmium-Tellurit-Mikroresonator unter nicht-resonanter Anregung auftritt, untersucht. Das Auftreten einer räumlichen Weitbereichs-Kohärenz, die mehrfach die thermische Wellenlänge der Polaritonen überschreitet, wird gezeigt, eine Schlüsseleigenschaft von Bose-Einstein Kondensation und der Beweis für die Existenz einer makroskopischen Wellenfunktion. Aufgrund weiterer experimenteller Daten über die statistische Verteilung der Polaritonen, die Polarisation der nicht-linearen Emission und dem quantenstatistischen Übergang von einem thermischen in einen kohärenten Zustand3, kann geschlussfolgert werden, dass Bose-Einstein Kondensation von Polaritonen beobachtet wurde. Wir betrachten die gezeigten Ergebnisse als einen eindeutigen Beleg für spontane Bose-Einstein Kondensation in eimem Festkörper, ein Phänomen, das in den vergangenen 40 Jahren Gegenstand vieler Untersuchungen und kontroverser Diskussionen war. ------------------------------ 3 Die Daten über Verteilung, Polarisation und übergang von einem thermischen in einen kohärenten Zustand sind unveröffentlichte Ergebnisse von Jacek Kasprzak von der Universität Grenoble, und wurden freundlicherweise zur Diskussion in der vorliegenden Arbeit zur Verfügung gestellt.
    Résumé
    Cette thèse présente une investigation des propriétés cohérentes des polaritons dans des microcavités semiconductrices. Les microcavités semiconductrices sont des microstructures dans lesquelles on observe un régime de couplage fort entre l'état fondamental de l'exciton dans un puits quantique et un mode photonique du microrésonateur. Le couplage fort mélange les propriétés de l'exciton et du photon et donne naissance à deux branches de polaritons. Ces quasi-particules ont une dispersion énergétique inusuelle due à la grande différence de masse effective entre exciton et photon. La dispersion de la branche basse de polariton forme une sorte de piège dans l'espace réciproque bidimensionel autour de l'état de plus basse énergie, à k = 0. Dans ce piège les polaritons sont isolés efficacement des processus de déphasage impliquant des phonons. Il est possible de créer optiquement des polaritons dans un état spécifique à l'aide de faisceaux laser d'énergie et d'angle d'incidence adéquats. Les polaritons peuvent interagir entre eux en conservant l'énergie et la quantité de mouvement, de manière similaire à la diffusion paramétrique de photons dans un cristal non-linéaire. Un polariton du réservoir de pompe diffuse alors vers l'état du signal à k = 0 (ce qui correspond à incidence normale) alors qu'un deuxième gagne son énergie et sa quantité du mouvement excédentaires et diffuse vers l'état du complémentaire ({kP, kP} → {0, 2kP}). Il est possible de stimuler ce processus en injectant une petite quantité de polaritons dans l'état signal avec un faisceau laser de sonde. Les propriétés de cohérence de la diffusion paramétrique ont été étudiées à l'aide de techniques spectroscopiques sensibles à la phase optique, comme le contrôle cohérent utilisant des impulsions femtosecondes de phase relative bien définie. Juste en-dessous du seuil de diffusion paramétrique stimulée, le processus d'amplification est dû à la superposition des processus d'amplification de chaque impulsion sonde. L'émission provenant du signal, de la pompe et du complémentaire peut-être contrôlée en ajustant la phase relative entre les deux impulsions sonde de 150 fs de durée, séparées dans le temps de quelques picosecondes. D'autre part, nous avons réalisé des mesures de la dynamique en temps réel de la diffusion paramétrique en régimes spontané et stimulé. Nous avons démontré que dans le régime spontané la diffusion paramétrique est initiée par les quelques polaritons qui ont relaxé vers le bas de la bande par émission de phonons. Dans le régime où la diffusion est stimulée par une sonde externe, la montée du signal est retardée par rapport à l'instant où arrivent la pompe et la sonde, une propriété qui peut-être attribuée à un processus complexe lié à l'accord de phase de la diffusion paramétrique. Dans une deuxième partie nous nous intéressons à l'apparition d'une cohérence macroscopique spontanée dans les microcavités CdTe sous excitation non-résonante. Nous observons la formation d'une cohérence spatiale dont la portée excède largement la longueur de corrélation thermique. Cette observation démontre l'existence d'une fonction d'onde macroscopique, et constitue ainsi une preuve essentielle de la formation d'un condensat de Bose-Einstein. D'autre part des résultats concernant la thermodynamique des polaritons, la polarisation de l'émission non-linéaire, et la transition d'un état thermique vers un état cohérent2 confirment la validité de notre conclusion. Ces observations apportent ainsi la première preuve indiscutable de la formation d'un condensat de Bose en milieu solide, un phènomène qui a été sujet de nombreuses études et controverses ces derniers 40 ans. ------------------------------ 2 Les données expérimentales sur la distribution, la polarisation et la transition d'un état thermique vers un état cohérent sont des données pas encore publiées de Jacek Kasprzak de l'Université de Grenoble qui, par amabilité, ont été mises à disposition pour la discussion dans cette thèse.
    Riassunto
    Riassunto Questa tesi studia le proprietà di coerenza dei polaritoni nelle microcavità a semiconduttore. Le microcavità sono microstrutture in cui lo stato fondamentale dell'eccitone in un pozzo quantico è accoppiato al modo fotonico del microrisonatore. l'accoppiamento forte mescola le caratteristiche di eccitoni e fotoni, generando i polaritoni, quasiparticelle con una dispersione energetica molto inusuale a causa della differenza tra la massa dell'eccitone e quella del fotone. In particolare, la dispersione del polaritone inferiore forma una buca nello spazio k reciproco attorno agli stati con minore energia. In questa buca, che puo'essere considerata una buca nello spazio degli impulsi, i polaritoni non risentono della decoerenza indotta dai fononi. I polaritoni possono essere eccitati in risonanza nei punti desiderati della dispersione illuminando la microcavità con luce laser proveniente da un appropriato angolo e di appropriata frequenza. I polaritoni possono interagire tra loro e diffondere due a due conservando energia e impulso k (nel piano del pozzo quantico), un processo simile alla diffusione parametrica dei fotoni in un cristallo nonlineare. Un polaritone diffonde da un serbatoio creato dal fascio di pompa verso lo stato del segnale a k = 0 (che corresponde ad una eccitazione ad incidenza normale) e un secondo polaritone porta via la quantità di moto e l'energia che il primo polaritone ha in eccesso, diffondendo verso lo stato dell'idler ({kP, kP} → {0, 2kP}). Il processo può essere stimolato da una piccola quantità di polaritoni iniettata dal fascio di sonda ad incidenza normale. Le proprietà di coerenza dei polaritoni sono state studiate con tecniche spettroscopiche sensibili alla fase, come il controllo coerente con impulsi al femtosecondo. Appena al di sopra della soglia per la diffusione parametrica, il processo di amplificazione parametrica è la sovrapposizione lineare dell'amplificazione di ciascuno dei due impulsi di sonda. L'emissione del segnale, della pompa e dell'idler possono essere controllate dalla fase relativa dei due impulsi di sonda, che durano 150 fs, ma sono separati da diversi picosecondi. Sono presentati anche degli esperimenti sulla dinamica in tempo reale della diffusione parametrica nel regime spontaneo e nel regime stimolato. Si mostra che nel regime di diffusione spontanea la diffusione è iniziata da un piccolo numero di polaritoni che rilassano al fondo della banda emettendo dei fononi. Nel regime in cui invece la diffusione è stimolata da una sonda esterna, la crescita dell'intensità del segnale è ritardata rispetto all'arrivo degli impulsi di pompa e di sonda, una caratteristica che può essere attribuita al complesso meccanismo di "phase matching" della diffusione parametrica. In una seconda parte della tesi si analizza la coerenza spontanea in una microcavità di CdTe sottoposta ad eccitazione non risonante. Si mette in evidenza l'apparire di una coerenza spaziale a lungo raggio su distanze che eccedono di gran lunga la lunghezza d'onda termica dei polaritoni, il marchio ufficiale della condensazione di Bose-Einstein e la prova dell'esistenza di una funzione d'onda macroscopica. Dati sperimentali sulla distribuzione statistica dei polaritoni, la polarizzazione dell'emissione nonlineare e la transizione da uno stato termico ad uno stato coerente4 confermano la conclusione che la condensazione di Bose-Einstein dei polaritoni è stata osservata. Consideriamo queste osservazioni come la prima prova inattaccabile della condensazione di Bose-Einstein spontanea nello stato solido, un fenomeno che è stato oggetto di innumerevoli studi e controversie negli scorsi quarant'anni. ------------------------------ 4 I dati sperimentali sulla distribuzione statistica dei polaritoni, la polarizzazione e la transizione da uno stato termico ad uno stato coerente e una cortesia di Jacek Kasprzak dell'Università di Grenoble.