Faculté des sciences de base SB, Section de physique, Institut de photonique et d'électronique quantiques IPEQ

Picosecond cathodoluminescence

Merano, Michele ; Ganière, Jean-Daniel (Dir.)

Thèse sciences Ecole polytechnique fédérale de Lausanne EPFL : 2005 ; no 3206.

Add to personal list
    Summary
    We have developed an original time resolved cathodoluminescence (TRCL) set-up with temporal performances similar to those of conventional time resolved optical techniques, keeping the capability to get structural information through the secondary electron mode of an electron microscope (SEM). This system allows for performing ultrafast spectroscopy on nanostructures leading insight into phenomena like transport, carrier capture and carrier recombination. A traditional TRCL is based on the use of a SEM column equipped with an electrostatic beam blanking unit and a photon counting system for the detection. Electron pulses of rise and decay times ~ 200 ps, varying width from 1ns to 1µs and a repetition rate up to 1 MHz are used for the excitation. Due to the long duration of the pulse compared to characteristic relaxation times, the system under investigation is set in a quasi-equilibrium state before the study of the luminescence decay. This leads to a non-straightforward interpretation of the temporal luminescence profile; moreover resolution is limited to 250 ps. In order to overcome such limitations, we have replaced the thermionic electron gun of a SEM with a home-made ultrafast electron gun. Femtosecond mode-locked laser pulses are focused on a metal photocathode to create electron bunches. An extraction electrode and an anode accelerate photoelectrons up to 30 kV. The electron lens systems of the microscope column focus the photoelectron beam on the sample. Luminescence emitted as a consequence of the probe beam excitation is spectrally analyzed with a monochromator and it is then collected with a streak camera for temporal analysis. This set up (picoCL) has achieved unprecedented combined spatial and temporal resolutions. The test for the spatial resolution is carried out on gold particles grown on a carbon substrate: a sample currently used to test commercial SEMs resolution. We prove that the ultrafast electron gun brightness is high enough to focus electrons on a probe diameter of 50 nm still having enough current to obtain a secondary electron image of the sample. The temporal width Δt of the electron pulses is measured by an indirect method. We compare the time resolved photoluminescence response (200 fs laser pulses excitation) of a semiconductor sample with that obtained with the picoCL. A Δt (FWHM) = 12 ± 1 ps is found. As a first study with the picoCL we investigate the time resolved luminescence emission from quantum structures located in InGaAs/AlGaAs tetrahedral pyramids. An In0.10Ga0.90As quantum dot (QD) formed just below the top of the pyramid is connected to several types of low-dimensional barriers: InGaAs quantum wires (QWRs) on the edges of the pyramid, InGaAs quantum wells (QWs) on the (111)A facets and segregated AlGaAs vertical quantum wire (VQWR) and AlGaAs vertical quantum wells (VQWs) formed at the centre and at the pyramid edges. PicoCL is successful in identifying the spectral features of the different nanostructures. Indeed the rise and decay times of their luminescence emissions vary strongly with the location of the excitation point on the pyramid. The intricate and complex carrier transport among the different quantum structures is enlightened: our results suggest the scenario that after excitation on the facet or on the edge of the pyramid, carriers diffuse towards the central structures (QD and VQWR) via the QWR. According to these findings we model the carrier diffusion along the QWR and fit our experimental data. A carrier mobility of 1300 cm2/Vs is found.
    Riassunto
    Riassunto Abbiamo sviluppato un originale strumento di catodoluminescenza risolta in tempo (TRCL), con una risoluzione temporale di 12 ps, e con la capacità al tempo stesso di ottenere informazioni sulla struttura del campione analizzato per mezzo dell'immagine a elettroni secondari di un microscopio elettronico a scansione (SEM). Questo sistema di spettroscopia ultrarapida permette di studiare fenomeni come il trasporto, la cattura e la ricombinazione dei portatori nelle nanostrutture a semiconduttore. Un sistema di TRCL tradizionale sfrutta un'unità elettrostatica di "beam blanking" che viene inserita nella colonna di un microscopio elettronico. La detezione del segnale di luminescenza è fatta con un dispositivo per il conteggio di fotoni. Gli impulsi elettronici prodotti hanno tempi di salita e di discesa ~ 200 ps, durata compresa tra 1 ns e 1 µs e un tasso di ripetizione che può arrivare ad 1 MHz. Impulsi di questa durata, molto più lunga dei tempi di rilassamento caratteristici dei semiconduttori, forzano il campione in uno stato di quasi-equilibrio prima che lo studio del decadimento della luminescenza sia possibile. Questo rende particolarmente ostica l'interpretazione del profilo temporale della luminescenza; inoltre la risoluzione non può essere migliore di 250 ps. Allo scopo di migliorare questi limiti abbiamo rimpiazzato il cannone termoionico di un SEM con un cannone eletronico ultrarapido che abbiamo sviluppato nel nostro laboratorio. Impulsi laser della durata di 200 fs sono focalizzati su un fotocatodo metallico. Un elettrodo di estrazione ed un anodo accelerano a 30 kV gli impusi elettronici cosí prodotti. Gli stessi sono focalizzati sul campione da analizzare per mezzo delle lenti elettroniche della colonna del microscopio. La luminescenza emessa a seguito dell'eccitazione operata dal fascio elettronico è analizzata spettralmente e temporalmente con un monocromatore e con una streak camera. Questo strumento ha al tempo stesso una grande risoluzione spaziale e temporale. La risoluzione spaziale è stata testata su un campione di particelle d'oro cresciute su una matrice di carbonio: un campione normalmente usato per calibrare i SEMs commerciali. Siamo riusciti a dimostrare che la brillanza del cannone elettronico ultraveloce è grande a sufficienza da permettere di focalizzare gli elettroni su un diametro di 50 nm avendo ancora un'intensità di corrente che permette di ottenere immagini a elettroni secondari. La larghezza temporale Δt dell'impulso è misurata in modo indiretto. Abbiamo confrontato la fotoluminescenza risolta in tempo (200 fs di eccitazione laser) da un campione di GaN con la risposta ottenuta grazie alla picoCL. Troviamo per Δt un valore di 12 ± 1 ps (FWHM). Come primo esperimento con la picoCL abbiamo studiato la diffusione e la ricombinazione dei portatori in piramidi di InGaAs/AlGaAs. Un quantum dot (QD) di In0.10Ga0.90As è cresciuto poco sotto il vertice della piramide ed è connesso con fili quantici (QWR) di InGaAs che corrono lungo gli spigoli della piramide, pozzi quantici (QW) di InGaAs che sono le pareti della stessa, un filo quantico verticale (VQWR) e pozzi quantici verticali (VQW) che si formano rispettivamente al centro e sugli spiogoli della piramide a seguito di segregazione di AlGaAs. La picoCL ha successo nell'identificare le linee di emissione spettrale che corrispondono alle diverse nanostrutture. In effetti i tempi di salita e di discesa delle luminescenze variano fortemente in funzione del punto della piramide che viene eccitato. Il meccanismo di diffusione dei portatori nella piramide è messo in luce. A seguito di un'eccitazione su una faccia o su un bordo di una piramide, i portatori diffondono verso le strutture centrali (QD e VQWR) attrverso il QWR. Un modello di diffusione dei portatori lungo il QWR permette di fittare i nostri dati sperimentali. Ne risulta una mobilità di 1300 cm2/Vs.