Faculté des sciences de base SB, Section de physique, Institut de théories des phénomènes physiques ITP (Chaire de simulation à l'échelle atomique CSEA)

Infrared properties of the Si-SiO2 interface from first principles

Giustino, Feliciano ; Pasquarello, Alfredo (Dir.)

Thèse sciences Ecole polytechnique fédérale de Lausanne EPFL : 2005 ; no 3259.

Ajouter à la liste personnelle
    Summary
    We study the infrared properties of the Si-SiO2 interface within a first-principles approach. In order to provide an atomic-scale description of the dielectric permittivity (both high-frequency and static) and of the infrared absorption at the interface, we introduce two theoretical schemes of general validity. First, we develop a method for investigating atomic-scale dielectric permittivity profiles across interfaces between insulators. From the microscopic charge density induced by an applied electric field, we calculate a local permittivity which describes variations of the dielectric response over length scales of the order of interatomic distances. In order to establish a relation between the dielectric response and the underlying microscopic structure, the local permittivity is further analysed in terms of maximally localized Wannier functions. Second, we develop a method for calculating from first principles both the transverse-optical and longitudinal-optical infrared absorption spectra at surfaces and interfaces. We derive expressions for the total absorption spectra of the system under consideration, and then define a spatial decomposition which provides the evolution of the infrared activity across that system. Such a decomposition is particularly suited for associating specific spectral features to the underlying local bonding arrangements. By using the first method, we determine the profile of the local permittivity across several structural models of the Si-SiO2 interface. We are able to show that the dielectric transition from the silicon to the oxide occurs within a width of only a few angstroms, and that the interfacial layer carries an enhanced permittivity with respect to bulk vitreous silica. Correspondingly, the equivalent oxide thickness of the interfacial oxide is found to be smaller than the corresponding physical thickness by 0.2–0.3 nm, with beneficial consequences for the scaling of Si-based electronic devices. By using the second method, we solve a long-standing controversy related to the red shifts of the high-frequency peaks observed in the infrared spectra of ultrathin oxides on silicon with decreasing thickness. By calculating the transverseoptical and the longitudinal-optical absorption spectra across a realistic model of the Si(100)-SiO2 interface, we are able to assign the microscopic origin of these shifts to the lengthening of the Si-O bonds in the interfacial substoichiometric oxide.
    Résumé
    Cette thèse est dédiée à l'étude des propriétés infrarouges de l'interface entre le silicium et son oxide par des calculs ab initio. Dans le but de fournir une description à l'échelle atomique de la permittivité électrique (aussi bien à haute fréquence que statique) et de l'absorption infrarouge à l'interface, on introduit ici deux schémas théoriques dont l'applicabilité est générale. Premièrement, on développe une méthode pour examiner le comportement de la permittivité électrique à travers l'interface entre deux isolants. A partir de la densité de charge microscopique induite par un champ électrique appliqué, on calcule une permittivité locale qui décrit les variations de la réponse diélectrique sur des échelles de longueur de l'ordre des distances inter-atomiques. L'analyse de cette permittivité locale en termes de fonctions de Wannier localisées permet d'établir une liaison entre la réponse diélectrique et la structure microscopique sousjacente. Deuxièmement, on introduit une méthode pour le calcul des spectres d'absorption infrarouge transversale et longitudinale des surfaces et des interfaces. D'abord on déduit les expressions pour les spectres d'absorption totale du système consideré. Ensuite on définit une décomposition spatiale qui fournit l'évolution de l'activité infrarouge à travers ce système, permettant ainsi d'associer des éléments spécifiques des spectres aux structures atomiques correspondantes. En utilisant la première méthode, on détermine le comportement de la permittivité locale à travers plusieurs modèles de l'interface Si-SiO2. Grâce à cela, on arrive à montrer que la transition diélectrique du silicium à l'oxide est accomplie dans l'espace de quelques angströms seulement, et que la couche interfaciale présente une permittivité accrue par rapport à la silice amorphe. En particulier, il en résulte que l'épaisseur équivalente d'oxide de la couche interfaciale est de 0.2–0.3 nm inférieure à l'épaisseur physique correspondante. Cela a des conséquences favorables pour la miniaturisation des circuits intégrés sur silicium. En utilisant la deuxième méthode, on résoud une controverse relative aux déplacements vers l'infrarouge lointain des bandes d'absorption infrarouge à haute fréquence des couches minces d'oxide, qui sont observés lorsque l'on en réduit l'épaisseur. En calculant les spectres d'absorption transversale et longitudinale pour un modèle réaliste de l'interface Si(100)-SiO2, on arrive à attribuer l'origine microscopique de ces déplacements à l'allongement des liaisons entre les atomes de Si et O dans l'oxide sous-stoechiométrique à l'interface.