Faculté des sciences de base SB, Section de physique, Institut de physique de la matière complexe IPMC

Properties of La2-xSrxCuO4 under epitaxial strain : photoemission on ultra thin films grown by pulsed laser deposition

Cloëtta, Dominique ; Pavuna, Davor (Dir.)

Thèse sciences Ecole polytechnique fédérale de Lausanne EPFL : 2005 ; no 3333.

Ajouter à la liste personnelle
    Summary
    The subject of this thesis is the growth and analysis of high temperature superconductor (HTSC) films and the study of their electronic structure and properties. In particular, the effect of epitaxial strain is investigated, predominantly by means of in-situ angle resolved photoemission spectroscopy (ARPES), as well as X-ray diffraction, resistivity and susceptibility measurements. In order to achieve that goal we have developed a unique experimental set-up at the Synchrotron Radiation Center (University of Wisconsin), consisting in a dedicated pulsed laser deposition system, which enables us to grow thin films with excellent surface quality. Our sample transfer procedures assure that this surface quality is not affected on the way to the ARPES analyzer, which is connected to a beamline. We have built a similar film growth system at the EPFL with the aim to connect it to the SCIENTA analyzer at the IPN and to an analyzer on a beamline at the SLS in Villigen. For the first time we were able to perform ARPES measurements on in-situ grown films of HTSC. Previously to our work all the ARPES measurements were carried out on cleaved or scraped samples, predominantly single crystals of Bi2Sr2CaCu2O8 compounds. Thin films offer the possibility to study the effect of epitaxial strain induced through lattice mismatch between the film and its substrate. Compressive strain in the CuO2 plane has been known to enhance the critical temperature (TC) up to 50%, therefore we expected to see a signature of strain in the electronic dispersion. The Fermi surface of unstrained La2-xSrxCuO4 evolves with doping as reported for scraped single crystals, but also changes strongly with strain. Our studies show, that the in-plane compressive strain changes the Fermi surface topology from hole-like to electron-like. It enhances band dispersion and the Fermi level is crossed before the Brillouin zone boundary, in sharp contrast to the "usual" saddle point remaining ~30 meV below the Fermi level measured along the direction of the Cu-O bonds on unstrained samples. The associated reduction of the density of states near the Fermi level does not diminish the superconductivity; TC is enhanced in all our compressively strained samples. This result is rather surprising since such a reduction of the density of states, according to many mean field models, does not favor the increase of TC measured in our films. By comparing the ARPES measurements on our films with measurements on bulk crystals, we could also show that the results from our relaxed films are equivalent to those on bulk crystals, therefore excluding an explanation through finite size effects other than strain. Our latest results on films under huge tensile strain (1% change in c-axis) are significantly different: ARPES shows evidence for a 3-dimensional dispersion, in contrast with the strictly 2-dimensional dispersion observed on compressively strained films. Already the conduction band of relaxed La2-xSrxCuO4 is atypical: It has considerable apical-oxygen pz and Cu3dz2-r2 out-of-plane character, while for the rest of the cuprate HTSC, those orbitals hybridize far less with the conduction band. We relate the observed z-axis dispersion with the significant displacement of the apical-oxygen towards the CuO2 plane, induced by the epitaxial strain. Resistivity measurements show an insulating behavior of films under extreme tensile strain and no TC. Films with weaker tensile strain still exhibit superconductivity, but diminished as compared to the relaxed films. In summary, while the in-plane compressive strain tends to push the apical oxygen far away from the CuO2 plane, enhances the 2-dimensional character of the dispersion and increases TC, the tensile strain seems to act exactly in the opposite direction and the resulting dispersion is 3-dimensional. We have established the shape of the Fermi surface for both cases, yet further experiments are required to clarify fine details.
    Résumé
    Le sujet de cette thèse est la croissance et l'analyse de couches minces supraconductrices à haute température critique (HTSC), ainsi que l'étude de leurs propriétés électroniques. On s'intéresse tout particulièrement à l'effet des contraintes épitaxiales sur la structure électronique, étudiée essentiellement par spectroscopie de photoémission en résolution angulaire (ARPES). La caractérisation de la structure cristalline de ces films et faite par diffraction de rayons X. Leurs propriétés de transport et leur réponse magnétique sont examinées respectivement à l'aide de mesures de résistivité et de susceptibilité magnétique. Pour atteindre ces objectifs nous avons développé un système compact, unique en son genre, spécialement dédié à la fabrication de couches minces de haute qualité de surface, pouvant être transférées in-situ vers l'analyseur couplé à une ligne synchrotron. Cette installation a été réalisée au Synchrotron Radiation Center (SRC) de l'université du Wisconsin et vient d'être répliquée avec succès dans nos laboratoires à l'EPFL dans le but de la coupler à l'analyseur SCIENTA de l'IPN. Vu sa compacité elle pourra aussi être transportée facilement au SLS à Villigen. Nous sommes les premiers à avoir pu faire des mesures ARPES sur des couches minces HTSC fabriquées in-situ. Auparavant la plupart des mesures avaient été réalisées sur des monocristaux Bi2Sr2CaCu2O8 clivés. Les couches minces offrent la possibilité d'induire des contraintes épitaxiales grâce à l'écart des constantes réticulaires entre la couche déposée et le substrat. Il a été montré que les contraintes de type compressif dans le plan CuO2 ont pour effet d'augmenter la température critique (TC) de 50% ; on s'attend donc à voir la signature de ces contraintes dans la dispersion électronique. Comme cela a été démontré sur des monocristaux de La2-xSrxCuO4 (surface grattée), la surface de Fermi change avec le dopage (nombre de porteurs par atome de cuivre). Mais, comme le montrent nos travaux, elle change aussi beaucoup avec les contraintes. En effet, sous compression dans le plan sa topologie passe de "type trou" à "type électron". Les contraintes compressives amplifient la dispersion et la bande franchie le niveau de Fermi à l'intérieur de la limite de la zone de Brillouin, quelque soit la direction dans le plan CuO2. Ceci est en net contraste avec le comportement dans les échantillons relaxés, où la bande de conduction présente un point selle dans la direction des liaison Cu-O et reste ~30 meV en dessous du niveau de Fermi. La réduction de la densité d'états au niveau de Fermi qui en résulte, devrait d'après des modèles de type champ moyen, diminuer fortement le TC. Ceci est contraire à toutes les mesures réalisées à ce jour sur ces échantillons où le TC montre une augmentation nette. En outre, la comparaison des mesures ARPES sur nos couches minces relaxées avec celles effectuées sur des monocristaux massifs nous permet d'exclure une éventuelle explication de ces résultats inattendus invoquant des effets de taille finie autres que les contraintes. Tout récemment, nos études sur des couches minces sous forte contrainte extensive montrent des effets surprenants, très éloignés de ce que l'on aurait pu attendre sur la base des résultats antérieurs : La photoémission met en évidence une dispersion 3-dimensionnelle, contrairement à la dispersion strictement 2-dimensionnelle observée sur des échantillons sous compression. Cependant ces résultats semblent bien s'accorder avec certaines particularités connues de la bande de conduction du La2-xSrxCuO4. Parmi tous les cuprates HTSC, le La2-xSrxCuO4 est celui dont l'oxygène apical est le plus proche du plan de CuO2, favorisant l'hybridation de l'orbitale pz de cet oxygène apical avec l'orbitale Cu3dz2-r2 (hors du plan). Le rapprochement de l'oxygène apical du plan de CuO2 sous la contrainte augmenterait le recouvrement de ces orbitales ouvrant ainsi un canal de conduction dans la troisième dimension. Des mesures de résistivité montrent un comportement isolant pour des couches minces sous contrainte extensive extrême et pas de TC. Des couches minces sous contrainte extensive plus faible montrent de la supraconductivité, mais diminuée par rapport aux couches relaxées. En résumé, la compression tend à pousser l'oxygène apical loin du plan de CuO2, il renforce le caractère 2-dimensionnel de la dispersion et augmente TC. La contrainte extensive semble agir dans le sens opposé et la dispersion résultante est 3-dimensionnelle.