Faculté des sciences de base SB, Section de physique (CRPP Association Euratom CRPP-AE)

Effects of neutron irradiation on the microstructure and mechanical properties of the heat affected zone of stainless steel welds

Stoenescu, Raluca ; Baluc, Nadine Laurence (Dir.)

Thèse sciences Ecole polytechnique fédérale de Lausanne EPFL : 2005 ; no 3326.

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    Summary
    The effects of neutron irradiation on austenitic stainless steels, usually used for the manufacturing of internal elements of nuclear reactors (e.g. the core shrouds), are the alteration of the microchemistry and the microstructure, and, as a consequence, of the mechanical properties. The present study is aimed at extending knowledge upon the impact of neutron-irradiation on the heat affected zone (HAZ) of welded materials, which was influenced by the thermal cycles upon fusion welding. Two types of austenitic stainless steels welds, AISI 304 and AISI 347, referred to as test materials, have been produced by FRAMATOME ANP (Germany) using a welding procedure that was a compromise between the conditions applied to real reactor components and the restrictions concerning dimensions and the allowable deformation imposed by this research project. The welded test materials have been irradiated with neutrons in a High Flux Reactor in Petten (The Netherlands) at a temperature of around 573 K (approximate operating temperature of light water reactors) to 0.3 dpa and 1 dpa. A welded AISI 304 type austenitic stainless steel, so-called in-service material, originating from a decommissioned light water reactor in Mol (Belgium) which had operated for 25 years and having accumulated different dose levels, to a maximum of 0.3 dpa, was also studied. The effect of neutron irradiation on the HAZ was evaluated by studying the microstructure and mechanical properties before and after irradiation. The characterisation of the microstructure was made by optical microscopy, scanning electron microscopy and transmission electron microscopy (TEM). The mechanical properties were determined by performing microhardness measurements and tensile testing. Tensile tests were conducted on small flat specimens at two deformation temperatures: room temperature and about 573 K. For the unirradiated and very low dose irradiated materials, optical microscopy observations showed that the grain size is larger in the HAZ as compared to the base material (BM) due to the high temperatures reached during welding. The HAZ extends over around 600 µm on both sides of the weld. TEM observations showed that the HAZ contains a higher dislocation density than the BM due to the thermal cycles upon welding. The HAZ also contains small ferrite islands dispersed in the austenite matrix. Concerning the irradiated materials, TEM observations have shown that the austenitic matrix contains a large number of irradiation-induced defects. These defects are black dots, too small to be identified in TEM, and Frank loops, which can be either of vacancy or of interstitial type. In the in-service material the irradiation-induced defect density was found to be higher in the HAZ as compared to the BM. The higher defect density in the HAZ may be due to the higher grain size in the HAZ as compared to the BM, leaving less sinks (e.g. grain boundaries) for irradiation-induced defects annihilation. No irradiation-induced defects have been observed by TEM in the bcc ferritic interphase, which confirms that the irradiation-induced defects accumulate at a smaller rate in bcc materials than in fcc ones. Following tensile testing at room temperature the microstructure of unirradiated materials contains mainly twins. Following tensile testing at high temperature, the microstructure appears composed of dislocation cells. These results are independent on the specimen position from the fusion line. In the case of irradiated materials the deformation microstructure contains mainly stacking faults and twins. It seems to present no significant dependence on the material type, the irradiation dose and the test temperature. Tensile tests performed on all irradiated materials revealed an increase in the yield strength (radiation hardening) and a decrease of the uniform elongation (loss of ductility), at both deformation temperatures. Radiation hardening presents lower values in the HAZ as compared to the BM. The loss of ductility is higher in the HAZ as compared to the BM. Radiation hardening was analysed using the dispersed obstacle hardening model. It was found that the measured radiation hardening cannot be explained solely by the presence of the irradiation-induced defects observed in TEM. Smaller irradiation-induced features (not resolvable in TEM) apparently also contribute to radiation hardening. In conclusion, the HAZ presents a resistance to neutron-irradiation that is similar to the one of the BM, in terms of accumulation of irradiation-induced defects (black dots and Frank loops) and changes in mechanical properties (hardening and loss of ductility). The degradation of the mechanical properties of the HAZ clearly results from irradiation and not from welding. It seems that the threshold dose for peculiar deterioration of the HAZ, in terms of apparition of cracks or microcracks, was not reached in the present study.
    Résumé
    Les effets d'une irradiation neutronique sur les aciers austénitiques, habituellement utilisés pour la fabrication des composants internes des réacteurs nucléaires (telle l'enveloppe entourant le coeur), comprennent généralement une altération de la composition chimique à l'échelle microscopique ainsi que des modifications de la microstructure et, par voie de conséquence, des propriétés mécaniques. Cette étude a pour but d'étendre les connaissances actuelles dans le domaine des effets d'irradiation neutronique sur la zone de matériau entourant des joints en acier austénitique, fabriqués par un procédé de soudage par fusion, zone affectée par les hautes températures et cycles thermiques reliés à l'opération de soudage et habituellement dénommée "zone affectée par la chaleur". Deux types de joints composés d'acier austénitique, soit l'AISI 304 soit l'AISI 347 (matériaux tests), ont été fabriqués par la compagnie FRAMATOME ANP (Allemagne) en utilisant une technique de soudage constituant un compromis entre les conditions réelles appliquées aux composants des réacteurs et les restrictions imposées par cette étude quant à la taille des pièces à fabriquer et la déformation maximale engendrée par le soudage. Les matériaux tests ont ensuite été irradiés avec des neutrons au sein d'un réacteur expérimental à flux élevé localisé à Petten (Hollande), à environ 573 K (température approximative d'opération des réacteurs à eau légère) et deux différentes doses atteignant respectivement 0.3 et 1 dpa. Par ailleurs, un joint fait d'acier austénitique de type 304 (matériau de service), provenant de la désaffectation d'un réacteur expérimental à eau légère situé à Mol (Belgique), ayant fonctionné durant 25 ans et accumulé une dose maximale de 0.3 dpa, a également été l'objet de cette étude. Les effets d'irradiation neutronique sur les différentes zones affectées par la chaleur, provenant des différents joints décrits ci-dessus, ont été évalués en étudiant la microstructure et les propriétés mécaniques, avant et après irradiation. La microstructure a été caractérisée par le biais d'observations en microscopie optique et en microscopie électronique à balayage et en transmission. Les propriétés mécaniques ont été caractérisées en effectuant des mesures de microdureté et des essais de déformation en traction. Ces derniers ont été réalisés à température ambiante ainsi qu'à 573 K, en utilisant des petits échantillons plats de traction. Concernant les matériaux non irradiés et très faiblement irradiés, les observations en microscopie optique ont montré que, quel que soit le matériau, la zone affectée par la chaleur s'étend sur une distance d'environ 600 microns de part et d'autre des joints et que la taille des grains est plus élevée dans la zone affectée par la chaleur que dans le matériau de base, en raison des températures élevées atteintes durant l'opération de soudage. Les observations en microscopie électronique en transmission ont montré que la densité de dislocations est plus élevée dans la zone affectée par la chaleur que dans le matériau de base, en raison des cycles thermiques effectués durant l'opération de soudage. La zone affectée par la chaleur contient également une certaine fraction volumique d'îlots ferritiques de structure cubique centrée, dispersés dans la matrice austénitique de structure cubique à faces centrées. Concernant les matériaux irradiés, les observations en microscopie électronique en transmission ont montré que la matrice austénitique contient un grand nombre de défauts. Ces défauts sont des spots d'intensité ("black dots"), non identifiables en microscopie électronique en transmission car étant trop petits, et des boucles de dislocation du type boucles de Frank, ces dernières pouvant être de nature lacunaire ou interstitielle. La densité de défauts produits par l'irradiation est généralement plus élevée dans la zone affectée par la chaleur que dans le matériau de base. Ce phénomène résulte sans doute du fait que, la zone affectée par la chaleur étant composée de grains de taille plus grande que le matériau de base, elle contient donc moins de joints de grains pouvant opérer comme puits d'annihilation pour les défauts créés par l'irradiation. Aucun défaut dû à l'irradiation n'a été observé au sein des îlots de ferrite, le taux d'accumulation des défauts d'irradiation étant bien moindre dans les structures cubiques centrées que dans les structures cubiques à faces centrées. Après déformation en traction à température ambiante, la microstructure des matériaux non irradiés contient principalement des macles. Après déformation à 573 K, la microstructure apparaît composée de cellules de dislocations. Ces résultats sont indépendants de la position de l'échantillon analysé par rapport à la ligne de fusion. La microstructure de déformation des matériaux irradiés comprend des macles et des fautes d'empilement et semble indépendante du type du matériau, de la dose accumulée et de la température de déformation. Dans tous les cas, il a été observé que l'irradiation neutronique engendre un durcissement important des matériaux étudiés, qui augmente avec la dose accumulée, ainsi qu'une perte de ductilité. Le durcissement est moins important dans la zone affectée par la chaleur que dans le matériau de base. La perte de ductilité semble moins importante dans la zone affectée par la chaleur que dans le matériau de base. Le phénomène de durcissement fut analysé sur la base du modèle de durcissement par une distribution d'obstacles dispersés. Il a été conclu que le durcissement mis en évidence dans cette étude ne peut être expliqué par la seule présence des défauts d'irradiation observés en microscopie électronique en transmission. Il semble qu'une quantité non négligeable de très petits défauts créés par l'irradiation neutronique, dont la taille n'est pas résolvable en microscopie électronique en transmission, contribue également au phénomène de durcissement des aciers austénitiques sous irradiation neutronique. En conclusion, la zone affectée par la chaleur présente une résistance à l'irradiation neutronique similaire à celle du matériau de base, en termes de dégâts d'irradiation ("black dots", boucles de dislocation de type Frank) et d'effets sur les propriétés mécaniques (durcissement, perte de ductilité). La dégradation des propriétés mécaniques de la "zone affectée par la chaleur" résulte visiblement de l'irradiation neutronique et non pas de l'opération de soudage. Il semblerait que la dose critique à partir de laquelle on observe habituellement une dégradation particulière de la ‘zone affectée par la chaleur, en termes d'apparition de fissures ou microfissures, n'ait pas été atteinte dans le cadre de cette étude.