Faculté des sciences et techniques de l'ingénieur STI, Section de génie mécanique, Institut des sciences de l'énergie ISE (Laboratoire d'énergétique industrielle LENI)

Solid oxide fuel cell stack simulation and optimization, including experimental validation and transient behavior

Larrain, Diego ; Favrat, Daniel (Dir.) ; Van herle, Jan (Dir.)

Thèse sciences Ecole polytechnique fédérale de Lausanne EPFL : 2005 ; no 3275.

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    Summary
    This thesis presents the development of models for the simulation and optimization of the design of a planar solid oxide fuel cell (SOFC) stack. Fuel cells produce electric power directly from a fuel by electrochemical reactions. The high efficiencies demonstrated make them a promising technology for energy conversion. The main challenges lie with reliability and cost reduction. Some applications demand at the same time strong requirements on the compactness of the system and its ability to load following. The models have been developed to represent the novel stack proposed by HTceramix SA (Yverdon, Switzerland) which is tested and partly developed at the Laboratoire d'Energétique Industrielle (LENI). The model has been created in a way which allows its use for design optimization: this requires detailed and validated outputs to gain insight in the behavior of a new stack design and computational efficiency to allow sensitivity studies and optimization. Electrochemistry, mass and heat transfer phenomena are combined with a 2D fluid motion description to obtain a generalized model which can be applied to a large range of geometries. An efficient stack modeling approach is proposed. Validation of the model has been carried out with measurements and a 3D computational fluid dynamics model. A methodology based on parameter estimation has been used to identify kinetic parameters and other uncertain parameters. Local temperature measurements and a local current density measurement have been performed and also used for model validation. The 2D model has been successfully validated showing good agreement with both the experiments and the detailed 3D model. Simulation of the novel stack geometry (counter-flow) has allowed to identify the main problems arising from this compact geometry where the non-homogeneous velocity field creates stagnant zones which limit the operation at high efficiency. The simulated temperatures are characterized by important gradients and excessive level values (>850°C) for an intermediate temperature SOFC (700-800°C). This motivated to work on an alternative geometry, which based on simulation results, solves most of the problems previously identified. The thesis presents several examples of the influence of design on the system performance and reliability. Transient simulations have been performed and the design choice had only a small impact on the transient behavior which presents intrinsically an important thermal inertia. On the contrary, degradation behavior is dependent on the design. Stack degradation has been simulated by including the metal interconnect degradation into the stack model. The approach has allowed to identify a new criterion to express degradation consistently for different test conditions. To assist stack design, new approaches are necessary. The geometry of a stack was initially determined by a number of decision variables (such as cell area, thickness of the channels and interconnects) on which extensive sensitivity analysis were conducted. This method is of limited use as each of the objectives on stack design led to different solutions. To overcome this limitation, multi-objective optimization has been applied to the stack design problem. Application of this method is new in this field and different optimization strategies are tested. The results from the optimization allow to identify a clear trade-off between the compactness of the stack and the temperature level (and therefore the degradation).
    Résumé
    Cette thèse présente le développement de modèles pour la simulation et l'optimisation de la conception d'un élément de répétition de pile à combustible à oxyde solide (SOFC). Les piles à combustible convertissent directement l'énergie d'un combustible en électricité, ce qui permet de hauts rendements et explique l'intérêt pour cette technologie. Les principaux défis à relever sont la fiabilité et la réduction des coûts. Certaines applications imposent des contraintes sévères sur la compacité du système et sa capacité à suivre les fluctuations de demande. Le modèle a été conçu pour représenter un concept d'empilement novateur propos é par HTceramix SA (Yverdon, Suisse) qui est testé et a été partiellement développé au Laboratoire d'Energétique Industrielle. Le modèle a été orienté vers l'optimisation de la conception de l'élément de répétition. Un compromis a donc été fait entre le niveau de détail des résultats, qui sont utiles à la compréhension du comportement d'un empilement, et l'efficacité de calcul nécessaire pour mener à bien les études de sensibilité et l'optimisation. Les phénomènes électrochimiques, de transfert de chaleur et de masse sont couplés à une description en 2D de l'écoulement des fluides : ceci permet l'application de ce modèle à une large palette de géométries possibles. Un modèle permettant la simulation efficace de l'empilement a été réalisé. Le modèle a été validé à l'aide de données experimentales et par la comparaison rigoureuse avec un modèle 3D plus détaillé, basé sur un outil de mécanique des fluides numérique. Une méthodologie utilisant un algorithme d'estimation paramétrique a été appliquée pour identifier les paramètres incertains (en particulier pour la cinétique). Des mesures locales de température et de densité de courant ont été réalisées et utilisées pour la validation. Le modèle a été validé avec succès et présente des résultats concordant aussi bien avec les mesures qu'avec le modèle détaillé. La simulation du nouveau concept d'empilement a permis de déceler les problèmes majeurs causés par sa géométrie. L'écoulement des réactifs, qui est très inhomogène, présente des zones stagnantes qui limitent les performances de l'empilement pour une opération à rendement élevé. De plus, la simulation révèle des gradients de température conséquents et un niveau de température excessif (>850°C) pour une SOFC à température intermédiaire (700-800°C). Ces problèmes ont conduit à la proposition d'une nouvelle géométrie qui permet de résoudre une grande partie des défauts observés. L'influence du design sur le comportement, la performance et la fiabilité de l'empilement est montrée dans de nombreux exemples. L'influence sur le comportement en transitoire est limitée, car les piles SOFC possèdent intrinsèquement une importante inertie thermique. En revanche, l'influence sur le comportement à long terme est montrée par l'insertion, dans le modèle d'empilement, de l'oxydation des interconnecteurs. La simulation du vieillissement de la pile a permis d'identifier un critère pour la dégradation, qui compare de manière cohérente des cas de figures simulés dans des conditions opératoires différentes. Afin d'assister la conception de l'empilement, de nouvelles méthodes sont nécessaires. La géométrie de l'empilement est définie par des variables de décision comme par exemple la surface de la cellule, l'épaisseur des interconnecteurs ou des canaux d'écoulement. Des études de sensibilité ont été réalisées mais l'utilité de cette méthode est limitée puisque les différents objectifs de design conduisent à différentes solutions. Pour dépasser cette limitation, de nouvelles méthodes d'optimisation multi-objectifs ont été appliquées avec succès. Un compromis clair entre la compacité de l'empilement et le niveau de température, lui-même lié à la dégradation, est identifié.