Faculté des sciences

Photoemission from transition metal dichalcogenides : quasi-two dimensional systems with charge density waves

Clerc, Florian ; Aebi, Philipp (Dir.)

Thèse de doctorat : Université de Neuchâtel, 2006 ; 1874.

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    Résumé
    Cette thèse présente une étude faite par photoémission résolue en angle (ARPES) sur des dichalcogénures de métal de transition (TMDC). Ces matériaux possèdent une structure organisée en couches leur conférant un fort caractère bidimensionnel bien visible dans leurs propriétés physiques. De plus, un grand nombre de ces composés présentent des instabilités dues, notamment, à la formation d'ondes de densité de charge. Le mécanisme de formation de ces ondes de densité de charge a été très bien décrit par les travaux de Peierls pour les systèmes à une dimension, cependant, comme les travaux présentés dans cette thèse semblent le démontrer, la généralisation de ce mécanisme pour des système à dimension supérieure n'est pas toujours trivial. Cette thèse est séparée en sept chapitres. Après une brève introduction le chapitre 2 décrit les principes de base de la photoémission, notamment comment cette méthode fournit sous certaines conditions un accès direct à la fonction spectrale. Certains concepts de la théorie à N corps utiles pour l'interprétation des mesures de photoémission se trouvent en fin de ce chapitre 2. Les chapitres suivants sont tous focalisés sur la compréhension des matériaux. Le lecteur trouvera dans le chapitre 3 une introduction générale à la problématique de ces TMDC et à la présence d'ondes de densité de charge. Les chapitres 4 et 5 sont eux spécifiquement consacré à une analyse détaillée de l'origine des ondes de densité de charge dans le 1T-TaS2 et 1T-TiSe2, respectivement. Dans le chapitre 4, après une description de la théorie des ondes de densité de charge dans les systèmes à une dimension, nous mettons en évidence par nos mesures de photoémission l'importance des corrélations pour le 1T-TaS2 ceci plaidant en faveur d'un scénario plus complexe pour la formation d'ondes de densité de charge dans ce composé. L'origine de l'onde de densité de charge dans le 1T-TiSe2 est sujet du chapitre 5, où nous nous focalisons sur le scénario excitonique. Nous détaillons la théorie de la formation d'excitons (paires électron-trou) et nous déterminons quelles sont les empruntes laissées par ces excitons sur la fonction spectrale afin de comparer cette dernière à nos données ARPES. Finalement, dans le chapitre 6 nous proposons une étude sur la levée de dégénérescence des bandes de valence du 1T-TaS2 et du 1T-TaSe2. En combinant nos mesures ARPES à des calcules de bande ainsi qu'à une analyse basée sur la théorie des groupes nous pouvons identifier des origines de levée de dégénérescence différentes selon les points de symétrie considérés. Mots-clés : structure électronique (electronic structure), photoémission (photoemission), ondes de densité de charge (charge density waves), fonction spectrale (spectral function), corrélations (correlations).