Faculté des sciences

Optical magnetic resonance tomography and laser spectroscopy of cesium atoms trapped in solid helium

Nettels, Daniel ; Weis, Antoine (Dir.) ; Dousse, Jean-Claude (Codir.) ; Wynands, Robert (Codir.)

Thèse de doctorat : Université de Fribourg, 2003 ; no 1432.

The present thesis has resulted from my research work carried out at the University of Bonn and at the University of Fribourg. The thesis can be roughly divided into two distinct parts, which reflect the research carried out in both places. In Bonn I worked on optical magnetic resonance tomography of atoms in the gas phase, while all of my time in Fribourg was devoted to study specific problems... More

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    Zusammenfassung
    Die vorliegende Arbeit enthält die Ergebnisse meiner Forschungsarbeit an der Universität Bonn und an der Universität Fribourg (Schweiz). Sie beinhaltend zwei Teile, entsprechend den unterschiedlichen Themen, die ich an diesen Orten behandelt habe. In Bonn arbeitete ich an optischer Magnetresonanztomographie von Atomen in der Gasphase, während ich mich in Fribourg der Untersuchung von in festen Heliumkristallen eingeschlossenen Fremdatomen widmete. Die Resultate sind in Form von fünf Veröffentlichungen dargestellt: zwei publizierte, zwei zur Publikation akzeptierte und ein im Prozess der Einreichung befindlicher Artikel. Bei der im ersten Teil behandelten optischen Magnetresonanztomographie handelt es sich um eine neuartige Technik, die die zweidimensionale Bildgebung der Bewegung spin-polarisierter Al- kaliatome erlaubt. Sie unterscheidet sich von konventioneller Magnetresonanztomographie durch ihre optische Präparation und ihren optischen Nachweis von Spinpolarisation. Wir haben diese Technik angewandt, um Diffusionsprozesse von Cäsiumatomen in Neongas zu studieren, dabei bestimmten wir die Diffusionskonstante dieses Systems zu 0.20(1) cm2/s unter Standardbedingungen. Der zweite Teil und zugleich Hauptteil dieser Arbeit befasst sich mit den optischen und magneto-optischen Eigenschaften von in festem He4 eingeschlossenen Cäsiumatomen. Die Experimente wurden in der kubisch-raumzentrierten (bcc) oder in der hexagonal-dichtgepackten (hcp) Phase von festem Helium durchgeführt. Matrixisolierte Cäsiumatome befinden sich in einer blasen-ähnlichen Kavität sphärischer Form, wenn sich das Atom in seinem radial symmetrischen 6S1/2-Grundzustand befindet. Die sphärische Symmetrie und die gänzlich unmagnetischen Eigenschaften von Helium erklären die ungewöhnlich langen Spinrelaxationszeiten (≈ 1s), die in der bcc Phase beobachtet wurden. Im Gegensatz dazu sind in der hcp Phase gemessenen Magnetresonanzlinien signifikant breiter (um drei Grössenordnungen) und sie zeigen eine komplexe Unterstruktur bedingt durch eine kleine Deformation der Blasenform. Ein in der Literatur viel diskutiertes Problem ist die Fluoreszenz von Alkaliatomen in kondensiertem Helium: Während die schweren Alkalis Rb und Cs Fluoreszenz emittieren, konnte keine Fluoreszenz von den leichteren Alkalis beobachtet werden. Es wurde allgemein angenommen, dass die Emission beeinträchtigt ist durch die Bildung von Exciplex-Molekülen, d.h. von gebundenen Zuständen angeregter Alkaliatome mit einem oder mehreren Heliumatomen. Weiter wurde angenommen, dass für Helium solche Exciplexe nicht existieren. In dieser Arbeit haben wir unsere Forschung auf die Untersuchung von atomarer D2-Anregung und der genauen Analyse der darauf folgenden Abregung des 6P3/2-Zustands ausgeweitet. Direkte D2-Emission war bisher nicht beobachtet worden. Man detektierte lediglich eine schwache D1-Emission nach erfolgter D2-Anregung, welche auf einen Zerfallskanal zum 6P1/2-Zustand hinweist. Durch die Ausweitung des Wellenlängenbereichs unseres Detektionssystems konnten wir nun zwei neue, breite Linien starker Intensität bei 7130 cm-1 und 10520 cm-1 nachweisen. Die energetisch höher liegende Linie war kürzlich auch in kaltem Heliumdampf und in flüssigem He II von einer in Kyoto ansässigen Forschungsgruppe beobachtet worden. Der Ursprung dieser Linie liess sich dem Zerfall von Cs(A∏3/2)He2-Exciplexen zuordnen. Die zweite Linie war vorher nicht beobachtet worden und ist möglicherweise nur in festem Helium nachzuweisen. Um die neuen Linien zuordnen zu können, führten wir Modellrechnungen der Emissionsspektren von zerfallenden Cs*Hen-Exciplexen durch. Durch Vergleich mit den experimentellen Daten bestätigte sich die Zuordnung der Cs*He2-Linie. Die energetisch niedriger liegende Linie ist durch den Zer- fall eines anderen Exciplexes verursacht. Unsere Berechnungen legen nahe, dass es sich bei der Struktur um ein angeregtes Cäsiumatom mit hantelförmiger Elektronenkonfiguration handelt, um dessen Taille sich ein Ring von n Heliumatomen befindet. Die genaue Zahl der n gebundenen Heliumatome liess sich aufgrund mangelnder Modellgenauigkeit bisher nicht bestimmen. Jedoch scheint Cs*He6 der wahrscheinlichste Kandidat zu sein. Cs*Hen-Exciplexe mit n > 2 waren zuvor nicht beobachtet worden. Dies schien die in der Literatur zu findenden Aussagen zu bestätigen, dass solche Komplexe nicht stabil seien. Schliesslich konnten wir nach D1-Anregung eine dritte, sehr schwache Linie bei 10160 cm-1 nachweisen, welche sich dem Zerfall von Cs(A∏1/2)He2 zuordnen lässt. Ein weiteres Thema der vorliegenden Arbeit ist die Untersuchung von Multi-Photonen- Prozessen in der Zeeman-Struktur des Grundzustandes von Cäsium in festem Helium. Die benutzte experimentelle Technik ist, wie im Tomographie-Experiment, die optisch-detektierte Magnetresonanz (ODMR). In dieser wird zirkular polarisiertes Laserlicht sowohl zur Präparation von Spinpolarisation als auch zum Nachweis von Magnetresonanzübergängen benutzt. Die be- trachteten Multi-Photonen-Übergänge sind Prozesse, in denen mehrere Photonen gleichzeitig bei Magnetresonanzübergängen beteiligt sind. Sie werden nachweisbar, wenn die magnetischen Unterzustände durch den quadratischen Zeeman-Effekt aufgespalten sind. Die langen Spinrelaxationszeiten von Cs in festem Helium erlauben uns, diese Übergänge auch bei kleinen magnetischen Feldern (1 mT) auflösen zu können. Wir beobachteten alle erlaubten Multi-Photonen-Übergänge bis zum 8-Photonenübergang im F = 4 Hyperfeinmultiplet. Multi- Photonen-Übergänge können in der Magnetometrie, in der Unterdrückung systematischer Effekte in EDM-Experimenten Anwendung finden und sie mögen darüber hinaus zur Identifikation von Relaxationsprozessen in dotierten Heliumkristallen dienen. Die Demonstration des letzteren ist jedoch zur Zeit noch durch inhomogene Linienverbreitungen verhindert. Wir verglichen unsere experimentellen Spektren mit theoretischen, die wir aus der numerischen Lösung der Liouville-Gleichung unter Berücksichtigung des optischen Pumpens und der Wechselwirkung mit dem statischen und dem oszillierenden Feld erhalten haben. Die experimentellen Daten sind sehr gut wiedergegeben, wenn magnetische Feldinhomogenitäten von 2 • 10-5 angenommen werden. Zusätzlich haben wir theoretische Studien des Einflusses stochastischer Störungen definierter Multipolordnung auf die Multi-Photon-Kohärenzen durchgeführt. Es wurden algebraische sowie numerische Resultate für dipolare und quadrupolare Störungen erzielt, welche in Zukunft helfen können, den Spinrelaxationsmechanismus in Heliumkristallen zu identifizieren. Das ursprüngliche und weiterhin verfolgte Ziel des Heliumexperiments ist der Nachweis eines permanenten elektrischen Dipolmoments (EDM) von Cäsium. Dieser Nachweis wäre ein direkter Beleg für Zeitumkehrverletzung in einem atomaren System. EDM-Experimente suchen nach einer linearen Stark-Verschiebung schmalbandiger Magnetresonanzlinien. Die notwendige experimentelle Voraussetzung langer Spinrelaxationszeiten sowie die Möglichkeit hohe elektrische Felder anlegen zu können, sind in unserem Experiment gegeben. Es wird kurz ein Aufbau zur Durchführung von Magnetresonanzexperimenten bei gleichzeitig angelegten hohen elektrischen Feldern demonstriert. Elektrische Felder von bis zu 30 kV/cm konnten bisher angelegt werden. Technische Probleme verhinderten jedoch bisher aussagekräftige Stark-Effekt-Messungen.
    Summary
    The present thesis has resulted from my research work carried out at the University of Bonn and at the University of Fribourg. The thesis can be roughly divided into two distinct parts, which reflect the research carried out in both places. In Bonn I worked on optical magnetic resonance tomography of atoms in the gas phase, while all of my time in Fribourg was devoted to study specific problems of foreign atoms trapped in solid helium crystals. The results are given in terms of five publications (two published, 2 accepted for publication and one in the process of being submitted). The magnetic resonance tomography discussed in the first part is a novel technique, which allowed us the two-dimensional imaging of the motion of spin-polarized alkali atoms in a buffer gas using magnetic resonance spectroscopy combined with optical preparation and optical read-out. I have applied this novel technique to study the diffusion of cesium atoms in a gas of neon atoms, and to determine the diffusion coefficient D0 of that motion to be 0.20(1) cm2/s in standard conditions. The second and main part of this work presents research on the optical and magneto-optical properties of cesium atoms trapped in solid 4He. The experiments were performed either in the hexagonal close-packed (hcp) or in the body-centered cubic (bcc) phase of solid helium. The matrix-isolated cesium atoms reside in bubble-like cavities, which have a spherical shape, when the atom is in its radially symmetric 6S1/2 ground state. The spherical symmetry and the purely none-magnetic properties of helium make that extremely long electron spin relaxation times (≈ 1s) of the cesium atoms can be observed in the isotropic bcc phase. On the other hand, magnetic resonance lines measured in the hcp phase are significantly broader (by three orders of magnitude) and show a complex substructure due to a small deformation of the bubble shape. There was a long standing mystery in the literature regarding the fluorescence of alkali atoms in condensed helium: while the heavy alkalis Cs and Rb emitted fluorescence light, no fluorescence could be detected from the lighter alkali atoms, and it was commonly accepted that the emission is quenched by the formation of exciplex molecules, i.e., bound states of excited alkali atoms and one or several helium atoms. It was also believed that such exciplexes would not exist for cesium. In the present work the research was extended to the investigation of the atomic D2-excitation and to a detailed study of the subconsequent deexcitation of the 6P3/2 state. No direct D2 emission had been observed in the past. Only a weak D1 emission following the D2 excitation was detected indicating the existence a quenching channel to the 6P1/2 state. By extending the wavelength range of our detection system two new, broad and intense emission lines were discovered at 7130 cm-1 and 10520 cm-1. The energetically higher emission line was recently also observed in a cold helium gas environment and in liquid helium by a group at Kyoto University. The origin of this line could be attributed to the decay of Cs*He2 exciplexes, where the electronic state of this complex is denoted as A∏3/2 in molecular spectroscopic notation. The second line could not be observed in He gas nor in liquid He and may occur in a solid helium environment only. In order to assign the new lines to specific exciplex structures we have performed model calculation of the emission spectra of decaying Cs*Hen exciplexes using semi- empirical Cs-He pair potentials. By comparison with the experimental data it could be confirmed that the first emission line corresponds indeed to the decay of Cs*He2. The energetically lower second line originates from a different exciplex. Our calculations suggest that the corresponding structure consist of an excited cesium atom of dumbbell-like shaped electronic configuration with a ring of n helium atoms bound around its waist. The exact number n of bound helium atoms could not definitely assigned, because of a lacking precision of the calculation. However, Cs*He6 seems to be the most probable candidate with our present knowledge. Cs*Hen exciplexes with n > 2 were not observed previously, thus seemingly confirming statements found in the literature that these complexes are not stable. Finally, a third, very faint emission line was discovered at 10160 cm-1, which could be attributed to the decay of Cs*He2 from the electronic A∏1/2 state. This line was observed following D1-excitation. Another part of the present work is the study of multi-photon processes in the magnetic resonance spectra in the ground state of cesium atoms trapped in solid helium. The experimental technique used in these experiments as in the tomography experiments is optically-detected magnetic resonance. In this technique resonant circularly polarized laser light is used both to spin polarize the sample and to detect magnetic resonance transitions. Multi-photon transitions, i.e. processes in which several radio-frequency photons are absorbed simultaneously in the magnetic resonance transition, were in the focus of interest. These processes become observable when the magnetic sublevels are split by the quadratic Zeeman effect. The long relaxation times of spin coherences of Cs in solid He allowed us to spectrally resolve such transitions in fields as low as 1 mT. We have observed all allowed multi-photon transitions up to the ∆M = 8 transition in the F = 4-state. Multi-photon transitions can find applications in magnetometry, in the suppression of systematic effects in edm experiments and may further allow one to study relaxation phenomena in doped He crystals. The demonstration of this latter feature is still hindered by inhomogeneous line broadening. We compare our experimental spectra with theoretical spectra obtained from numerical solutions of the Liouville equation including optical pumping and the interaction with the static and oscillating fields. The experimental spectra are very well described when allowing in the calculations for a magnetic field inhomogeneity of 2 • 10-5. We have also performed a theoretical study of the influence of stochastic perturbations of given multipole orders on the various multi-photon coherences. Algebraic and numerical results for perturbations of both dipolar and quadrupolar symmetry were obtained, which may in future help to identify the mechanism governing spin relaxation in helium crystals. The original idea behind the study of alkali doped helium crystals, pursued in our group since almost a decade, is to design a novel technique to search for a permanent electric dipole moment (edm) of cesium. The existence of such an edm would be a direct proof of a violation of time reversal symmetry (T-violation) in an atomic system. Edm experiments search for a linear Stark shift of a very narrow magnetic resonance line. The necessary experimental conditions of long spin relaxation times and the possibility to apply high electric fields are both fulfilled by atoms trapped in helium crystals. A setup for performing magnetic resonance experiments in the presence of strong electric fields is shortly presented in the work. Electric fields up to 30 kV/cm could be applied in our samples. Because of technical problems Stark effect studies has not led to conclusive results yet.