Faculté des sciences

Formation and transport of CH₄ and CO₂ in deep peatlands : isotope geochemical analysis and numerical modelling based on field research at the Etang de la Gruère Bog in Switzerland

Eilrich, Bernd ; Föllmi, Karl B (Dir.)

Thèse de doctorat : Université de Neuchâtel, 2002 ; 1642.

Le but de cette thèse est d'examiner la production de méthane et de CO2 dans les sols marécageux profonds, autant que d'évaluer le rôle des différents processus de transport de gaz (advection, diffusion, ébullition). Les implications de ceux-ci pour les variations saisonnières et hydrologiques seront discutées. Cette recherche est basée sur des études de terrain dans une tourbière... Plus

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    Résumé
    Le but de cette thèse est d'examiner la production de méthane et de CO2 dans les sols marécageux profonds, autant que d'évaluer le rôle des différents processus de transport de gaz (advection, diffusion, ébullition). Les implications de ceux-ci pour les variations saisonnières et hydrologiques seront discutées. Cette recherche est basée sur des études de terrain dans une tourbière typique de l'hémisphère nord, le haut marais de l'Etang de la Gruère (EGr) dans le Jura Suisse. La tourbe s'y est accumulée sans interruption pendant les dernières 14500 années environ. Des paramètres chimiques de l'eau interstitielle, comme les concentrations en ions principaux, acide organique, méthane et carbone organique dissous ont été mesurés mensuellement en utilisant des alvéoles de diffusion pour filtration in situ (" peepers "), qui ont été installés jusqu'à une profondeur de presque 6 m. La composition des isotopes stables du carbone a été déterminée pour le méthane dissous, pour le carbone organique et inorganique, pour la tourbe ainsi que pour le méthane et le CO2 des émissions superficielles de la tourbière. La température, la hauteur et la direction d'écoulement de l'eau interstitielle constituent les principaux paramètres physiques examinés. Le travail de terrain à EGr inclut 22 campagnes durant la période de juin 1999 à octobre 2001. Les concentrations en méthane mesurées dans l'eau interstitielle d'EGr étaient élevées. Elles s'échelonnaient de moins de 0.1 mM dans le catotelm supérieur à presque 2.5 mM à une profondeur de 5 m. D'importantes variations saisonnières, par exemple une diminution hivernale de la concentration de 20 à 30 %, surtout dans le catotelm profond (>3 m de profondeur), peuvent être expliquées par des taux de transformation en baisse : Une transformation biochimique réduite en hiver est probablement la conséquence d'un réservoir d'acétate qui s'épuise et provoque ainsi une réduction de la quantité de méthane produit par dissociation d'acétate. La composition des isotopes stables du carbone appuie cette interprétation. Les valeurs d 13C-CH4 sont caractéristiques pour une mélange de méthane produit par deux mécanismes microbiens différents, la dissociation d'acétate et la réduction de CO2. Dans le catotelm inférieur, le d 13C-CH4 s'étage d'environ -69 à -63 ‰. Au début de l'année 2001, il a montré une tendance vers des valeurs encore plus négatives, ce qui indique une influence affaiblie de la dissociation d'acétate durant cette période-là. Dans le catotelm au-dessus de 1,5 m de profondeur, la dissociation d'acétate prédomine, pendant toute l'année, mais surtout en hiver et en printemps. La réduction de CO2 est plus importante dans le catotelm inférieur. Plus généralement, la réduction de CO2 semble représenter un processus méthanogène toujours actif à l'arrière-plan, tandis que la dissociation d'acétate se produit principalement en fonction de la disponibilité de l'acétate comme précurseur et de la température. Une dépendance directe des seuils de température pour le commencement des mécanismes méthanogènes, comme cela a été postulé par un certain nombre d'auteurs, n'a pas été observée à EGr. L'advection de l'eau interstitielle, la diffusion moléculaire et le transport de gaz par ébullition peuvent affecter sensiblement les concentrations et les compositions isotopiques du carbone. On présente un modèle numérique, qui simule la production et les mécanismes de transport de gaz au sein de la tourbière EGr. Les concentrations obtenues par la simulation correspondent à celles de l'analyse. En outre, les données hydrologiques indiquent que l'advection de l'eau interstitielle constitue un processus lent avec des taux de mouvement inférieurs à 2 cm par jour. En concordance avec des résultats d'expériences de laboratoire, le modèle montre clairement que le transport en deux phases par ébullition est plus important que la diffusion moléculaire. L'ébullition est particulièrement efficace pour le transport de méthane dans le catotelm au-dessous d'un mètre de profondeur, c'est-à-dire dans la partie la plus volumineuse de la tourbière. Selon le modèle, le méthane y occupe entre 70 et 90 % du volume des bulles.
    Summary
    This thesis investigates the formation of methane and CO2 in deep peatlands, the role of different gas transport processes (advection, diffusion, ebullition) and their implications for seasonal geochemical and hydrological variations. The study is based on field research at the Etang de la Gruère Bog (EGr) located in the Swiss Jura Mountains, a typical northern hemisphere peatland, where peat has accumulated continuously over the last ca. 14,500 years. Pore water chemical parameters, such as major ion, organic acid, methane, and dissolved organic carbon concentrations were measured on a monthly basis using diffusion chambers for in situ filtration ("peepers"), which were installed up to a depth of 6 m below ground surface. The carbon stable isotope composition for the dissolved methane, for the organic and the inorganic carbon in the pore water, for the peat matrix as well as for the methane and CO2 emissions at the bog's surface was determined by isotope ratio mass spectrometry. Major physical parameters investigated included pore water temperature, depth of the water table, and groundwater flow direction. Field research at EGr included 22 campaigns during the period from June 1999 to October 2001. The methane concentrations measured in the EGr pore water ranged from below 0.1 mM, in the upper catotelm, to almost 2.5 mM at 5 m depth. These levels show seasonal variations of ca. 20 to 30 %. The lower concentrations, particularly in the deep catotelm (>3 m depth) in winter, can be explained by declining turnover in that season. This is probably a consequence of a depleted acetate pool and hence reduced acetoclastic methanogenesis. Carbon stable isotope composition data support this interpretation. The d 13C-CH4 values mark a gas mixture produced by two pathways, acetate splitting and CO2 reduction. In the lower catotelm, d 13C-CH4 ranged from ca. -69 to -63 ‰ and showed a distinct trend towards more negative values in early 2000, indicating the influence of the acetate splitting pathway is less in winter. Acetoclastic methanogenesis is the predominant methanogenic pathway in the upper catotelm (<1.5 m depth) in all seasons, yet particularly in winter and spring. CO2 reduction is important in the lower catotelm. In more general terms, CO2 reduction seems to represent the "background" methanogenic process, whereas acetate splitting occurs predominantly a function of the availability of acetate as a precursor and temperature. However, a direct dependence upon temperature thresholds for the onset of methanogenic mechanisms, as postulated by some authors, has not been observed at EGr. Pore water advection, molecular diffusion and gas transport by ebullition may considerably affect concentration and isotope patterns. A numerical model developed to simulate gas production and transport processes for the EGr peat bog provides good fit for the measured concentrations. Moreover, hydrological data indicate that pore water advection is sluggish with rates of less than 2 cm per day. The model results are coherent with laboratory experiments and clearly show the predominance of two-phase transport by ebullition over molecular diffusion. In the catotelm below ca. 1 m depth, i.e. in the bulk of the bog, ebullition is a particularly efficient means of transport for methane, which, according to the model, constitutes 70 to 90 % of the bubble volume.