Faculté de l'environnement naturel, architectural et construit ENAC, Section des sciences et ingénierie de l'environnement, Institut des sciences et technologies de l'environnement ISTE (Laboratoire de biotechnologie environnementale LBE)

Coupled advanced oxidation and biological processes for wastewater treatment

Sarria Muñoz, Victor-Manuel ; Pulgarin, César (Dir.)

Thèse sciences techniques Ecole polytechnique fédérale de Lausanne EPFL : 2003 ; no 2785.

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    Summary
    The incapability of conventional biological wastewater treatment to remove effectively biorecalcitrant and/or toxic pollutants, as well as the shortage of world water resources have promoted the research of more efficient and ecologically y friendly water treatment technologies. This thesis contributes to the development of a new hybrid technology combining advanced oxidation processes (AOP) and biological processes for the treatment of wastewater containing biorecalcitrant and toxic pollutants. In the proposed coupled system, AOP is applied exclusively as pre-treatment with the aim to modify the chemical structure of the pollutants to transform them into biodegradable intermediates. During this step partial mineralization of pollutant take place, and the subsequent biological treatment is applied to complete mineralization. This approach is viable from the economic and environmental point of view, and appears as an alternative to the drastic and/or inefficient single-step processes actually applied for the treatment of biorecalcitrant wastewater. This thesis is organized in 6 chapters and focuses on the degradation of a model biorecalcitrant pollutant: 5-amino-6-methyl-2-benzimidazolone (AMBI) an important precursor in the industrial production of dyes. In the first chapter, AOP and the concept of coupling AOP-biological process are introduced. An overview of studies which used a combination of photoassisted and biological degradation of organic contaminants in water was performed. Chapter 2 focuses on an exploratory study with some of the most representative AOP Thus sonochemical, electrochemical and photochemical oxidation processes were applied to degrade AMBI. The comparison of these AOP revealed that the iron photo-assisted processes are the most advantageous, and have an application potential in sunny regions. Chapter 3 focuses on the degradation of AMBI by means of the hν/Fe(III)/O2(air) and hν/ Fe(III)/H2O2 systems using an artificial irradiation source. The transformation of AMBI photoinduced by the Fe(III) in presence of both O2(from air) and H2O2 electron acceptors is studied. The effect of AMBI, Fe3+ and H2O2 concentration for the degradation of AMBI wastewater in the photo-Fenton process was discussed and optimal conditions were found. Chapter 4 focuses on coupling iron photoassisted process with a biological system at lab scale. Here a general strategy to develop combined photochemical and biological systems for biorecalcitrant wastewater treatment is proposed. Following this strategy, two kinds of combined systems were developed and tested using for the photocatalytic pretreatment hν/Fe3+/O2(air) or hν/Fe3+/H2O2 and in both cases fixed bed with activated sludge culture for the biological step. To replace relatively expensive artificial irradiation in photoassisted processes, the solar irradiation was applied. Chapter 5 illustrates the development and optimization at pilot scale, of a coupled solar-biological system for water treatment. The following points were taking into account: (i) the choice of the most appropriate solar collector and the most efficient photocatalytic system, (ii) the optimization of the photocatalytic system, (iii) the monitoring of the chemical and biological characteristics of photo-treated solution and (iv) the evaluation of the performances of the coupled solar-biological system for the treatment of real industrial wastewater containing AMBI. Results indicate that coupling solar-biological processes at pilot scale is an effective method to the treatment of non-biodegradable industrial pollutants such as AMBI. To overcome the problem of electricity supply for pumps used for the recirculation of wastewater in a coupled water detoxification process, chapter 6 proposes a new Hybrid Photocatalytic-Photovoltaic System (HPPS). HPPS is a device which allows simultaneously decontaminate water and convert solar energy into electricity. This ecological equipment (which is actually following a patent procedure at the EPFL) was designed, installed, and tested. The results show that the HPPS represents an autonomous and environmentally friendly method for this strategy of polluted water remediation.
    Résumé
    L'incapacité de procédés de traitement biologiques conventionnels des eaux usées à dégrader les polluants biorécalcitrants et/ou toxiques, ainsi que la disponibilité décroissante de ressources hydriques ont favorisé le développement des projets et programmes de recherche sur des technologies plus efficaces et plus écologiques pour la détoxication de l'eau. La présente thèse contribue au développement d'une nouvelle technologie hybride combinant des procédés d'oxydation avancés (POA) et des procédés biologiques pour le traitement des eaux contenant des contaminants biorécalcitrants et toxiques. Dans le système couplé proposé, le POA est appliqué exclusivement comme pré-traitement dans le but de modifier la structure chimique des contaminants pour les transformer en substances intermédiaires biodégradables. Au cours de cette étape, la minéralisation partielle du polluant a lieu et le traitement biologique subséquent est appliqué pour compléter la minéralisation. Cette approche apparaît comme une alternative plus ciblée, moins coûteuse et environnementalement moins controversée que les procédés drastiques appliqués actuellement pour le traitement de tels contaminants dans l'eau. Organisée en 6 chapitres, cette thèse s'intéresse en particulier à la dégradation d'un contaminant biorecalcitrant modèle, le 5-amino-6-methyl-2-benzimidazolone (AMBI) qui est un précurseur utilisé dans la fabrication industrielle des colorants. Le premier chapitre décrit les POA et le concept du processus couplé POA-biologique. Il donne également une vue d'ensemble des études utilisant une combinaison de procédés photochimiques et biologiques pour la dégradation des contaminants organiques dans l'eau. Le chapitre 2 porte sur une étude exploratoire de trois POA parmi les plus représentatifs. Ainsi, pour dégrader l'AMBI les processus d'oxydation sonochimique, électrochimique et photochimique ont été appliqués. La comparaison de ces procédés a indiqué que les processus photochimiques utilisant le fer comme catalyseur sont les plus avantageux et offrent des possibilités intéressantes d'application dans les régions ensoleillées. Le chapitre 3 se concentre sur la dégradation de l'AMBI au moyen des systèmes hν/Fe(III)/ O2(air) et hν/Fe(III)/H2O2 en utilisant une source artificielle d'irradiation. La transformation de l'AMBI photo-induite par le Fe(III) en présence des accepteurs d'électrons O2(air) et H2O2 est étudiée. L'effet de la concentration de l'AMBI, de Fe3+ et du H2O2 pour la dégradation de l'AMBI dans le processus de photo-Fenton est discuté et les conditions optimales trouvées sont présentées. Le chapitre 4 porte sur le couplage des processus photochimiques et biologiques à l'échelle de laboratoire. Une stratégie générale est présentée pour développer les systèmes couplés photochimiques et biologiques pour le traitement des eaux résiduaires biorécalcitrants. Suivant cette stratégie, deux systèmes couplés ont été développés et testés en utilisant pour le pré-traitement photocatalytique les systèmes hν/Fe3+/O2(air) ou hν/Fe3+/H2O2 et dans les deux cas pour le traitement biologique un système à biomasse immobilisée. Le chapitre 5 illustre le développement et l'optimisation à l'échelle pilote, d'un système couplé solaire-biologique pour le traitement de l'eau. Les points suivants sont abordés: (i) le choix du capteur solaire le plus approprié et du système photocatalytique le plus efficace, (ii) l'optimisation du système photocatalytique, (iii) le suivi des caractéristiques chimiques et biologiques de la solution photo-traitée et (iv) l'évaluation des performances du système solaire-biologique couplé pour le traitement d'une eau usée industrielle réelle contenant AMBI. Les résultats indiquent que le couplage des processus solaire-biologique est une méthode efficace pour le traitement des polluants industriels non-biodégradables tels que l'AMBI. Pour surmonter le problème de l'alimentation en électricité des pompes utilisées pour faire recirculer l'eau usée dans ce procédé couplé de désintoxication de l'eau, le chapitre 6 propose un nouveau Système Hybride Photocatalytique-Photovoltaïque (HPPS). Le HPPS est un dispositif qui permet simultanément de décontaminer l'eau et de convertir l'énergie solaire en électricité. Cet équipement écologique (dont une procédure de brevet est actuellement en cours à l'EPFL) a été conçu, installé et testé. Les résultats expérimentaux montrent que le HPPS représente une méthode autonome et écologique pour cette stratégie de traitement de l'eau.