Faculté des sciences de base SB, Département de physique

Growth, electronic structure and magnetism of supported metal nanowires

Gambardella, Pietro ; Kern, Klaus (Dir.)

Thèse sciences Ecole polytechnique fédérale de Lausanne EPFL : 2000 ; no 2184.

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    Summary
    This thesis describes experiments with one-dimensional atomic chains grown by step decoration of vicinal Pt surfaces. The objective of the research was twofold: first, to characterize metal epitaxial growth on stepped substrates; second, to make use of this knowledge to fabricate arrays of monatomic metal wires in order to investigate their electronic and magnetic properties. The first part focuses on molecular beam epitaxy (MBE) of Ag, Cu, Co, and Ni on densely stepped Pt surfaces (one monatomic step every 20 Å). Growth was investigated on the atomic scale as a function of the substrate temperature and coverage by means of thermal energy atom scattering (TEAS) and scanning tunneling microscopy (STM). A wide variety of growth scenarios has been characterized depending on the choice of the overlayer material and on the interplay between surface diffusion, strain and alloying. Uniform arrays of one-dimensional atomic chains of Ag, Cu, and Co can be fabricated in a well defined temperature range. The growth of alternate wires of different metals was also investigated. In the second part we have studied the chemisorption of O2, CO, and H2, at Pt and at Ag-decorated Pt steps. We have identified the Pt edge atoms at the top of the step as the most active sites for O2 dissociation. Controlled decoration of the Pt steps by monatomic Ag wires was used to locally vary the reactivity of the Pt edge atoms and to further elucidate the dissociation process. Ag decoration results in a selective modification of the adsorption rate of O2, CO, and H2 on Pt stepped surfaces. The third part deals with the electronic and magnetic properties of Co monatomic wires grown on Pt(997). We have investigated the wire-induced valence band states by means of angle resolved photoemission (ARPES). Co 3d states attributed to monatomic chains display a double-peaked structure that suggests the presence of a one-dimensional exchange-split band. The magnetic behavior of the Co chains was studied by x-ray magnetic circular dichroism (XMCD). Co monatomic chains are superparamagnetic with blocking temperature between 5 and 10 K. The one-dimensional character of the wires shows up in a pronounced uniaxial magnetic anisotropy and in large values of the orbital magnetic moment compared to bulk Co and thin films.
    Résumé
    Cette thèse est basée sur des expériences faites avec des fils atomiques unidimensionnels obtenus par la décoration des marches de surfaces vicinales de Pt. On a d'abord entamé l'étude de la croissance épitaxiale sur des tels substrats. Ensuite, on a utilisé cette connaissance pour fabriquer des ensembles ordonnés de fils monoatomiques métalliques avec le but d'en étudier les propriétés électroniques et magnétiques. La première partie de ce travail traite de la croissance épitaxiale par jet moléculaire de Ag, Cu, Co, et Ni sur des surfaces vicinales de Pt avec une densité élevée de marches (une marche monoatomique chaque 20 Å). La croissance a été étudiée à une échelle atomique en fonction de la température et du recouvrement du substrat par diffusion d'hélium et par microscopie à effet tunnel. On a identifié plusieurs modes de croissance qui dépendent du choix du matériel déposé et de l'enjeu entre diffusion, contraintes mécaniques et formation d'alliage sur le substrat. Des ensembles uniformes des fils atomiques de Ag, Cu, et Co peuvent être fabriqués dans des conditions de température bien définies. La croissance alternée de rangées de différents métaux a aussi été étudiée. En deuxième partie, on a étudié la chimisorption de O2, CO, et H2 sur des marches de Pt propres et décorées avec Ag. On a déterminé que la dissociation des molécules de O2 se passe de préférence sur les atomes de Pt en haut de la marche. La décoration contrôlée des marches de Pt avec des fils atomiques d'Ag a permis de varier la réactivité chimique de la marche d'une façon locale et de gagner d'avantage d'information sur le processus de dissociation. De plus, la décoration des marches de Pt avec Ag produit une variation sélective du taux d'adsorption pour O2, CO, et H2. Finalement, nous avons étudié les propriétés électroniques et magnétiques de fils de Co croît sur Pt(997). L'étude des états électroniques dus aux fils de Co a été effectuée par la photoémission aux rayons UV. Le spectre des états 3d dus au Co montre deux pics qui suggèrent la présence de bandes électroniques séparées par l'échange magnétique. Le comportement magnétique des fils de Co a été analysé par le dichroïsme magnétique circulaire de rayons X. Les fils monoatomiques de Co sont superparamagnétiques et ont une température de blocage entre 5 et 10 K. Le caractère unidimensionnel des chaînes atomiques de Co produit une anisotropie magnétique uniaxiale marquée. La valeur du moment magnétique orbital est élevée par rapport aux valeurs que l'on mesure dans des systèmes volumiques de Co et dans des couches minces, à cause de la faible coordination des atomes de Co dans les fils monoatomiques.