Faculté des sciences de base SB, Section de physique, Institut de physique de la matière complexe IPMC

Angle-resolved photoemission spectroscopic properties of quasi-one-dimensional crystals

Mitrovic, Slobodan ; Margaritondo, Giorgio (Dir.)

Thèse sciences Ecole polytechnique fédérale de Lausanne EPFL : 2004 ; no 3107.

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    Summary
    Abstract Electronic properties of low-dimensional systems — and particularly quasi-one-dimensional systems — together with related correlated electron phenomena have for quite some time been at the very frontier of condensed matter physics. The interest ranges from purely fundamental reasons, since the reduced dimension offers a unique possibility of direct calculation of many-body problems, to nowadays very intense interest in functional nano-systems. Angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) is arguably the most direct probe of the physical properties of solids, which arise from low-energy electronic excitations. With the present state-of-the-art high energy/angle resolution detectors, it allows a direct insight into the most subtle effects of electron correlations. All the results presented in this Thesis are the first ARPES measurements on several inorganic chain-like materials that are, or are related to Peierls conductors. These quasi-one-dimensional correlated materials typically exhibit non-Fermi liquid like properties that are at the same time incompatible with any of the existing singular Fermi liquid scenarios (such as Luttinger liquid). In that respect the aim is twofold: to reveal the new physics arising from direct electronic structure measurements, and secondly, to compare the emerging models for the spectroscopic features with the new findings. More specifically, the Thesis focuses on the influence of the electron-phonon coupling on the observed excitations. A quasi-one-dimensional insulating compound K0.33MoO3, known as molybdenum red bronze, is closely related to the blue bronze K0.3MoO3, a 1D Peierls conductor. We disclose the details of the electron structure and reveal the important role of defect induced states. The small mobile polaron scenario describes well the blue bronze, and this picture is further strengthened, as we discuss here, by the spectroscopic similarities with the red bronze. Then we present measurements on two transition metal trichalcogenides: ZrTe3 and TaSe3. The first is a Peierls compound whose peculiar Fermi surface hides its low-dimensional character. The latter, strikingly, even though it does not exhibit any instability, shows spectroscopic similarities with the Peierls conductors, thereby demonstrating the importance of electron-phonon interactions in this material, as well as the general importance of the particularities of the Fermi surface in setting the conditions for an electronic instability. Finally, we report the results on one of the most intriguing materials in the field — BaVS3. This correlated electron system demonstrates a wealth of complex, poorly understood phases. Extensive experimental findings cannot easily be put together into a coherent picture. Our direct electronic structure measurements suggest that the puzzling electronic properties are due to the interplay of the 1D states and a narrow localized band. We find supporting evidence for a one-dimensional instability driving the metal-insulator transition at 69 K and propose its realization through a mechanism of interband nesting. We conclude that there is a direct link between the observed non-Fermi liquid features and the intrinsic characteristics of 1D Peierls conductors and/or one-dimensionality in general. The influence of electron-phonon coupling in conjunction with the reduced dimensionality leads to spectroscopic features that hide the realizations of the singular behavior. However, a detailed modeling of the new data presented here is necessary to place them in the framework of the emerging theories.
    Résumé
    Les propriétés électroniques des systèmes à basses dimensions — en particulier celles des systèmes quasi-unidimensionnels — et les phénomènes de corrélation électronique qui leur sont associés ont longtemps été à la frontière de la physique de la matière condensée. L'intérêt suscité par de telles structures couvre un ample spectre qui va depuis des questions purement fondamentales, comme le problème à n-corps dont les calculs se verraient simplifiés grâce à la dimension réduite, jusqu'à l'engouement actuel pour les nanosystèmes. La spectroscopie par photoémission en résolution angulaire (ARPES) est sans doute l'outil le plus direct pour sonder les propriétés physiques provenant des excitations électroniques de basse énergie dans les solides. Les détecteurs de dernière génération permettent un accès direct aux effets les plus subtils des corrélations électroniques. Dans cette thèse, je me suis consacré à l'étude de plusieurs matériaux inorganiques à chaînes, qui sont — ou se rapportent à — des conducteurs de Peierls. Les résultats présentés dans ce rapport constituent les premières mesures ARPES jamais obtenues sur ces matériaux corrélés quasi-unidimensionnels, exhibant un comportement contraire à celui d'un "liquide de Fermi". Ces résultats sont, en outre, incompatibles avec tous les scénarios existants invoquant des liquides de Fermi singuliers (tels que le "liquide de Luttinger"). À ce sujet, mon but était double : tout d'abord, révéler la physique nouvelle provenant d'une mesure directe de la structure électronique et, deuxièmement, mettre à l'épreuve les modèles émergeants pour la spectroscopie, en les comparant avec les nouv velles données. Plus précisément, j'ai surtout porté mon attention à l'influence du couplage électron-phonon sur les excitations observées. En premier lieu, je vais présenter en détail l'étude d'un composé isolant unidimensionnel, le bronze rouge de Molybdène K0.33MoO3, composé fortement apparenté au conducteur de Peierls 1-D, le bronze bleu K0.3MoO3. Nous y déterminons la structure électronique et mettons en évidence l'importance du r ôle joué par les états induits par les défauts. Les similarités spectroscopiques avec le bronze bleu, qui a été bien décrit dans le cadre du scénario des petits polarons mobiles, renforcent cette image. La situation simplifiée dans le bronze rouge, par rapport au bronze bleu, exclue certains des points faibles qui avaient été suggérés pour l'image polaronique. Le chapitre suivant traite de deux métaux de transition trichalcogenides : le ZrTe3 et le TaSe3. Le premier est un composé de Peierls, mais les particularités de la surface de Fermi masquent son caractère unidimensionnel. Le deuxième, même s'il n'exhibe aucune instabilité, montre des similarités spectroscopiques avec les conducteurs de Peierls, ce qui démontre l'importance du couplage électron-phonon dans ce matériau, ainsi que la pertinence des détails de la vraie surface de Fermi pour déterminer les conditions d'une instabilité électronique. Enfin, je vais présenter des résultats portant sur le plus intrigant des matériaux dans ce domaine — BaVS3. Ce système électronique corrélé montre une riche variété de phases complexes mal comprises. Les abondantes données expérimentales sur ce matériau sont difficiles à compiler pour en extraire une image cohérente. Nos mesures directes de la structure électronique suggèrent que ces propriétés intrigantes résident dans une interrelation entre les états 1D et une bande étroite localisée. Nous trouvons une évidence attestant de l'existence d'une instabilité unidimensionnelle à la base de la transition métal-isolant observée à 69 K, pour laquelle nous proposons un mécanisme d'emboîtement de bandes ("interband nesting"). Nous concluons à l'existence d'un lien direct entre les propriétés "non-Fermi liquid" et les caractéristiques intrinsèques des conducteurs de Peierls 1D et/ou unidimensionnels en général. L'influence du couplage électron-phonon en conjonction avec la basse dimensionnalité confère aux systèmes étudiés des propriétés spectroscopiques qui masquent la réalisation des comportements singuliers. Néanmoins, un traitement détaillé des nouvelles données ici présentées s'avère nécessaire avant de pouvoir les placer dans le cadre des théories émergentes.