Faculté de l'environnement naturel, architectural et construit ENAC, Section des sciences et ingénierie de l'environnement, Institut des sciences et technologies de l'environnement ISTE (Laboratoire de pollution atmosphérique et du sol LPAS)

Gas phase chemistry mechanisms for air quality modeling : generation and application to case studies

Junier, Martin ; Clappier, Alain (Dir.)

Thèse sciences techniques Ecole polytechnique fédérale de Lausanne EPFL : 2004 ; no 2936.

Add to personal list
    Summary
    During the last few decades, air pollution has become one of the major environmental and public health issue in every important cities over the world. Photochemical pollutants, like ozone which play a central role in today's air pollution problems, are formed in the atmosphere by reaction of two emitted precursors: Volatile Organic Carbons (VOCs) and NOx (NO + NO2). Ozone is a highly non linear process because its formation is driven by complex chain reactions. The decrease of ozone concentration produced by a reduction of its emitted precursors is therefore unpredictable, unless calculated by numerical photochemical models. The simulation of photochemical air pollution requires detailed chemical mechanisms and a lot computer resources. The number of chemical species within the chemical mechanism has to be confined to the strict minimum in order to minimise the CPU time. A solution is to lump the immense number of VOC species involved in atmospheric pollution in a convenient smaller number of mechanism species, keeping enough details to generate accurate results in reasonable calculations times. The calculation of all kinetic data of a lumped mechanism is a tremendous work unless carried out by a generation programme. CHEMATA, presented in this work, is a chemical mechanisms generation programme designed to create lumped and explicit tropospheric gas phase chemical mechanisms. Based on the widely used mechanism RACM, CHEMATA generated an extended mechanism to test the carbonyl species parameterisation of RACM and two smaller mechanisms to compare two lumping methods (the reduced mechanism and the small mechanism). The new mechanisms have been implemented in a bOx model and in the 3D eulerian air quality model TAPOM, also presented in this work. TAPOM have been run with the four chemical mechanisms on three simulations domains (Mexico City, Milan and Bogota) presenting different emissions strengths and meteorological conditions. The comparisons between the different mechanisms, in a bOx or 3D model and with or without emission reductions lead to the following conclusions: The comparison between the extended mechanism and RACM shows that the treatment of the carbonyl species in RACM does not induce notable errors in mesoscale modelling. The use of the extended mechanism should be kept for special simulations when enhanced precision in VOCs is required or for time periods longer than 2 or 3 days. The reduced mechanism is the best compromise between CPU time and accuracy. When calculating photochemical pollution, or emission reduction scenarios, this mechanism can save a lot of time. The small mechanism presents a clear tendency to produce more „VOC sensitive‰ results, which can lead to severe ozone overestimations. It should only be used for qualitative simulation when CPU time is a critical issue.
    Résumé
    Dès la deuxième moitié du XXième siècle, la pollution de l'air devient un problème majeur de santé publique et de protection de l'environnement dans toutes les grandes villes de la planète. Les polluants photochimiques comme l'ozone ? qui est aujourd'hui l'un des principaux polluants de l'air dans la troposphère ? sont formés dans l'atmosphère par réaction de deux précurseurs émis (par les activités humaines ou de façon naturelle): les Composés Organiques Volatiles (COV) et les NOx (NO + NO2). La formation d'ozone nécessite de nombreuses réactions qui en font un processus hautement non linéaire. La réduction de la concentration d'ozone consécutive à une diminution des émissions de l'un de ces précurseurs n'est donc pas prévisible sans l'aide d'un modèle numérique de pollution photochimique. La simulation de la pollution photochimique nécessite un système chimique détaillé et beaucoup de temps de calcul. Le nombre d'espèces chimiques dans un mécanisme doit donc être réduit au strict minimum afin d'optimiser le temps de calcul. Une solution consiste à regrouper le très grand nombre de COV impliqués dans la pollution atmosphérique en un petit nombre d'espèces dans le système chimique, tout en gardant suffisamment de détails pour générer des résultats précis dans un temps raisonnable. Le calcul de toutes les données cinétiques d'un système chimique est une tâche immense qui doit être accompli par un programme informatique. CHEMATA, présenté dans ce travail, est un programme de génération de mécanismes chimiques pour la chimie atmosphérique en phase gazeuse. Sur la base du mécanisme RACM (mécanisme de chimie atmosphérique en troposphère pour des conditions propres ou polluées), CHEMATA a généré un système étendu pour tester la paramétrisation des carbonyles dans RACM et deux mécanismes plus petits pour en comparer les méthodes de regroupement des espèces chimiques (le mécanisme réduit et le petit mécanisme). Les trois nouveaux systèmes et RACM ont été implémentés dans un bOx model et dans le modèle eulérien tridimensionnel de qualité de l'air TAPOM, aussi présenté dans ce travail. TAPOM a tourné avec les quatre mécanismes chimiques sur trois domaines (Mexico City, Milan et Bogota) présentant différentes émissions et des conditions météorologiques différentes. Les comparaisons entre les quatre systèmes, avec le bOx model ou en 3D, avec ou sans réduction d'émission ont mené aux conclusions suivantes: La comparaison du mécanisme étendu et de RACM montre que le traitement des carbonyles dans RACM n'induit pas d'erreur significative à mésoéchelle. L'utilisation du mécanisme étendu devrait être confiné aux cas où une précision accrue des COV est nécessaire ou pour des simulations dépassant 2 ou 3 jours. Le mécanisme réduit est le meilleur compromis entre le temps de calcul et la précision des résultats. Ce mécanisme peut faire gagner beaucoup de temps lors de simulations de pollution photochimique ou de scénarios de réduction d'émissions. Le petit mécanisme présente une tendance claire à produire des résultats plus « sensibles aux COV », ce qui peut conduire à de graves surestimations des concentrations d'ozone. Il devrait être gardé pour des simulations qualitatives, quand le temps de calcul est un facteur déterminant.