Département de physique (Laboratoire de physique des réacteurs et de comportement des systèmes LRS)

Development and validation of gamma-heating calculational methods for plutonium-burning fast reactors

Lüthi, Anton ; Chawla, Rakesh (Dir.)

Thèse Ecole polytechnique fédérale de Lausanne EPFL : 1999 ; no 1854.

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    Summary
    The need for accurate calculational tools for the determination of gamma heating in fast reactors has increased considerably in recent years following the planned modification of certain existing fast breeders into plutonium-burning configurations. The latter are characterized by a steel/sodium reflector (replacing the fertile blanket) and a large number of core diluting sodium/steel sub-assemblies, i.e. regions in which gammas account for about 90 % of total heating. In the current doctoral research, a new calculational scheme for the accurate determination of gamma heating in fast reactors has been implemented and its validation for Pu-burning configurations accomplished through comparisons with integral measurements in representative critical assemblies. The particularity of the new calculational methodology is that gamma production multiplicities for fission, capture and inelastic scattering are folded with the corresponding effective (self-shielded) neutron cross-sections and then summed up to yield the total gamma production matrices. This allows one to take advantage of the latest improvements in computing effective cross-sections at the cell level, in particular the consideration of spatially varying cross-sections in non-fuel regions such as reflectors. The new methodology requires gamma production multiplicities separately for fission, capture and inelastic scattering, and accordingly a special library containing these nuclear data was generated from the latest and most appropriate data evaluations, mainly JEF2.2 and ENDF/B-VI. Furthermore, the delayed emission through disintegration of fission and activation products was explicitly considered. In the course of creating the gamma production library, a careful check could be made on the quality of the basic data available. It was found that a major shortcoming in this context is the large uncertainty (~ 8 %) on the gamma production in fission, since total gamma fission emission values given by various authors differ significantly. The validation of the currently developed calculational tool was accomplished through comparisons with new gamma-heating measurements conducted in the framework of the CIRANO experimental programme at the MASURCA facility, as well as with reevaluated earlier measurements by Calamand et al. in the BALZAC1-DE1 configuration of the same facility. The latter had a steel/sodium (diluent) zone at the center of the core region. In the current CIRANO measurements, absolute gamma-heating rates were determined in PuO2/UO2 fueled cores surrounded by a steel/sodium reflector using TLD-700 thermoluminescent dosimeters. Thereby, a considerable effort was undertaken to minimize systematic errors in the measurements and to reduce the statistical uncertainty, in order to ensure a total experimental error smaller than the target accuracy for the gamma-heating calculations. To achieve this goal, a highly reproducible measuring procedure was established (statistical error < 2 %), individual TLD calibration was carried out in a consistent way with respect to the reactor measurements and the various correction factors (determined using the latest calculational methods and data) were investigated in detail. The correction most in doubt, viz. the cavity relation, was derived by applying both Burlin cavity theory and MCNP coupled photon-electron calculations, with TLD irradiations in various surroundings providing a check on the latter. The total experimental error (1 σ) on the TLD measurements has been estimated to be less than 6 %. The calculation/experiment (C/E) values determined from the analysis of the critical experiments are 0.90 for the PuO2/UO2 core region, 0.84 for the steel/sodium reflector and 0.89 for the steel/sodium diluent zone. The most plausible causes for the observed differences have been identified to be data related, viz. too low fission gamma energies and too low capture cross-sections for the structural elements. Thereby, the data for Pu239 and Fe56 are the most suspect, since the former nuclide is the dominant contributor to the gamma production in the core while the latter is that for the reflector and diluent regions. The transferability of the current validation findings to the SUPER-PHENIX power plant (in its planned modified form as Pu-burner) and the 1500 MWe CAPRA 4/94 reference design has been demonstrated by comparing the experimental configurations with the full-scale power reactors in a quantitative manner with respect to gamma-heating characteristics. With the transferability established, a set of correction factors (fpower=E/C) can be defined for application to calculational results. This enables the prediction of gamma heating in the various regions of the considered power reactors to within the current target accuracy of ~ 7.5 %.
    Résumé
    Les modifications envisagées pour transformer certains surgénérateurs existants en "brûleurs de plutonium" ont accru, dans les dernières années, le besoin de nouveaux outils de calcul permettant de déterminer avec précision l'échauffement gamma dans les réacteurs rapides. Les configurations "brûleurs de plutonium" sont caractérisées par un réflecteur en acier/sodium (qui remplace la couverture fertile) et l'introduction d'un nombre considérable d'assemblages diluant en sodium/acier dans le coeur. Dans ces régions, les gammas contribuent environ à 90 % de l'échauffement total. Lors de cette thèse, un nouveau schéma de calcul pour la détermination précise de l'échauffement gamma dans les réacteurs rapides a été développé et validé pour des configurations "brûleurs de plutonium" par comparaison avec des mesures intégrales dans des assemblages critiques représentatifs. La particularité de la méthodologie de calcul présenté dans ce travail est que les multiplicités de production gamma ("gamma production multiplcities") pour la fission, capture et diffusion inélastique sont multipliées par les sections efficaces auto-protégées correspondantes, puis additionnées afin d'obtenir les matrices de production gamma totales. Ceci permet de tirer profit des dernières améliorations dans les calculs des sections efficaces effectives, en particulier la considération de la variation spatiale des section efficaces dans des régions comme le réflecteur. Dans le nouveau schéma, les multiplicités de production gamma sont requises séparément pour la fission, la capture et la diffusion inélastique. Une bibliothèque spéciale contenant ces données nucléaires a été générée à partir des évaluations les plus récentes et appropriées, principalement JEF2.2. et ENDF/B-VI. La contribution "retardée" due à la désintégration des produits de fission et d'activation a également été inclue. Au cours de la génération de la bibliothèque, la qualité des données de base disponibles a pu être testée. Le problème majeur décelé est l'incertitude importante (~ 8 %) sur la production gamma par fission. En effet, les valeurs données par différents auteurs varient significativement. L'outil de calcul developpé actuellement a été validé par comparaison avec des nouvelles mesures d'échauffement gamma effectuées lors du programme CIRANO au réacteur expérimental MASURCA, et avec des mesures réévaluées, effectuées antérieurement par Calamand et al. dans la configuration BALZAC1-DE1 de la même installation. Cette dernière configuration avait une zone diluant en acier/sodium au centre du coeur. Dans les mesures CIRANO actuelles, la valeur absolue de l'échauffement gamma a été déterminée dans des coeurs PuO2/UO2 entourés par un réflecteur en acier/sodium, en utilisant des dosimètres thermoluminescents TLD-700. Un effort considérable a été fait pour minimiser les erreurs systématiques et réduire les erreurs statistiques, afin d'obtenir une erreur expérimentale totale inférieure à l'incertitude maximale visée sur les calculs d'échauffement gamma. Dans ce but, une procédure de mesure hautement reproductible (erreur statistique < 2 %) a été établie, les TLD calibrés individuellement d'une manière consistante avec les mesures dans le réacteur, et les divers facteurs correctifs (déterminés en utilisant les méthodes et données les plus récentes) étudiés en détail. Le facteur correctif le plus mis en doute, c.à.d. le facteur de cavité, a été déterminé en utilisant la théorie de cavité de Burlin et des calculs MCNP couplés photonéléctron, vérifiés par des irradiations de TLD entourés par différents matériaux. L'erreur expérimentale totale (1 σ) sur les mesures TLD est estimée inférieure à 6 %. Les valeurs calcul/expérience (C/E) dérivées de l'analyse des expériences critiques sont 0.90 pour la région coeur en PuO2/UO2, 0.84 pour le réflecteur acier/sodium et 0.89 pour la zone diluant acier/sodium. Les causes les plus plausibles pour les différences observées sont des erreurs dans les données de base utilisées, c.à.d. des énergies gamma émises par fission et des sections efficaces de capture des éléments de structure trop petites. Les données les plus mises en question sont celles de Pu239 et Fe56, le premier étant l'isotope le plus important pour la production gamma dans le coeur et le deuxième jouant le rôle essentiel dans le réflecteur et les diluants. La possibilité d'extrapoler les résultats de la validation aux réacteurs de puissance SUPER-PHENIX (dans sa configuration envisagée comme brûleur de plutonium) et au projet CAPRA 4/94 à 1500 MWe a été démontrée en comparant les caractéristiques d'échauffement gamma des configurations expérimentales avec celles des réacteurs de puissance. La transférabilité étant vérifiée, il est possible de définir un jeu de facteurs correctifs (fpower=E/C) pour application aux valeurs de l'échauffement gamma calculés. Ceci permet de prédire l'échauffement gamma dans les diverses régions des réacteurs de puissance considérés avec une incertitude plus petite que l'incertitude maximale visée sur les calculs (~ 7.5 %).