Faculté de l'environnement naturel, architectural et construit ENAC, Département de génie rural, IGE

Ozone and water vapor measurements by Raman lidar in the planetary boundary layer

Lazzarotto, Benoît ; Calpini, Bertrand (Dir.)

Thèse sciences techniques Ecole polytechnique fédérale de Lausanne EPFL : 2001 ; no 2351.

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    Summary
    The temporal and spatial retrieve of ozone (O3) concentration and water vapor (H2O) mixing ratio in the troposphere is of essential interest. Contrary to the stratospheric case, the tropospheric ozone can have a harmful impact, with its toxic effect, on humans and vegetation, accelerating the degradation of the minerals and participating in the green-house problem. Concerning the water vapor, knowledge of its highly variable concentration is essential to both the chemistry of the troposphere (O(1D) + H2O —> 2 OH) where it participates, among others, in the generation of the hydroxyl radical (OH) and to the meteorology. Water vapor is the dominant green-house gas, it plays an important role in the atmospheric chemistry. The conversion and transport of water in the atmosphere is the essential point in the earth's radiation budget. Due to the complexity and the non-linearity of the air pollution system including emissions, chemistry, thermal radiation, transport and deposition, pollution abatement strategies can only be designed rightly by the use of a three-dimensional mesoscale Eulerian photochemical transport model. To check such models, measurement campaigns are undertaken, in which many physical (wind, temperature, H2O, etc.) and chemical parameters (emissions and imissions) are measured at different parts of the atmosphere. LIDAR (LIght Detection And Ranging), which is a real-time method for measuring air pollutants in situ, is one of the best tools to make 3-D measurements of gases concentrations like O3, H2O and others. Contrary to the ground based measurements that are highly sensitive to the very local conditions, lidar sensitivity and resolution in space and time is optimal to obtain measurements and to compare or give some input data for the models. During the last thirty years, (elastic backscatter) Differential Absorption Lidar (DIAL) has been established as a convenient tool for the monitoring of the three dimensional real time concentrations of air pollutants [Measures, 1992], [Schoulepnikoff et al., 1998]. But the DIAL apparatus has shown limitations: — the operation in layers with high aerosol loading like in the Planetary Boundary Layer (PBL) where they are highly variable — the simultaneous detection of several atmospheric components or pollutants is impossible [Bösenberg, 1996] — the detection at short range is difficult due to the high dynamics. Furthermore, due to its spectrum and the strong influence from other elements, the water vapor can not be easily measured in the UV with classical DIAL systems. The goal of this work was to develop a method to simultaneously measure the ozone absolute concentration and the water vapor mixing ratio in the PBL. Experiments with Nd : YAG and KrF lasers were made and utilization of both analog and photon counting techniques, increasing the dynamic range, were investigated. To retrieve the ozone concentration profile, we take advantage of the simultaneous spontaneous Raman backscattering on the molecules of nitrogen (N2) and oxygen (O2) that have different ozone absorption cross-sections. Thus with a modified DIAL technique, the ozone concentration can be measured without most of the interference from poorly known backscatter by particles. Water vapor mixing ratio profile can also be obtained with a set of three Raman backscattered signals, simultaneously detected, from the molecules of H2O, N2 and O2. The main advantage of this Raman system is its essential independence to the wavelength dependent backscatter problems as induced by aerosols, and the fact that the N2 and O2 concentrations are well known as well as the Raman cross-sections of interest. Although the Raman cross-sections are two or three orders of magnitude lower than the elastic backscattering cross-sections, they are compensated by the proportionally much higher concentrations of O2, N2 and H2O compared to trace gases like O3. The development of the Raman — DIAL method for atmospheric measurements in the PBL presents several challenges. One is the development of highly-sensitive lidar systems, in particular the optical receiver, the spectrometer and the signal acquisition for the Raman part of the Raman-DIAL system. Also the data processing procedure for simultaneous evaluation of the ozone and the water vapor profiles. Both of these challenges present a number of issues, theoretical and practical, that are investigated in the frame of this work.
    Résumé
    L'extraction d'information spatiale et temporelle de la concentration d'ozone (O3) et du rapport de mélange de la vapeur d'eau (H2O) dans la troposphère revêt un intérêt essentiel. Contrairement au cas stratosphérique, l'ozone troposphérique peut avoir un impact dangereux, de par son effet toxique, sur les humains et la végétation, en provoquant une dégradation accélérée des minéraux, et en participant au problème de l'effet de serre. En ce qui concerne la vapeur d'eau, la connaissance de sa concentration fortement variable est essentielle à la fois à la chimie de la troposphère (O(1D) + H2O —> 2OH) dans laquelle elle participe entre autre à la formation du radical hydroxyle (OH), ainsi qu'à la météorologie. La vapeur d'eau est le gaz à effet de serre le plus important, il joue un rôle prépondérant dans la chimie atmosphérique. La conversion et le transport d'eau dans l'atmosphère est le point clé du budget radiatif sur terre. Du fait de la complexité et de la non linéarité du système de pollution de l'air, qui inclut les émissions, la chimie, la radiation thermique, le transport et la déposition, les stratégies de réduction de la pollution ne peuvent être correctement établies qu'en utilisant un modèle tridimensionnel eulérien de transport photochimique à grande échelle. Pour vérifier de tels modèles, des campagnes de mesures sont réalisées, au cours desquelles de nombreux paramètres physiques (vent, température, H2O, etc.) et chimiques (émissions et immissions) sont mesurés en diverses parties de l'atmosphère. Le LIDAR (LIght Detection And Ranging: détection de lumière résolue en distance), qui est une méthode de mesure in-situ et en temps réel des polluants atmosphériques, est un des meilleurs outils pour mesurer en 3-D les concentrations de gaz tels que O3, H2O et autres. Contrairement aux systèmes de mesures basés au sol, qui sont hautement sensibles aux conditions locales, la sensibilité et la résolution du lidar dans l'espace et le temps sont optimales pour obtenir des mesures, pour comparer ou fournir les valeurs d'initialisation pour les modèles. Au cours des trente dernières années , le lidar à absorption différentielle (DIfferential Absorption Lidar: DIAL) basé sur la rétrodiffusion élastique a été reconnu comme un outil commode de contrôle tridimensionnel en temps réel des concentrations des polluants de l'air [Measures, 1992], [Schoulepnikoff et al., 1998]. Cependant l'appareil DIAL a montré des limites : — le fonctionnement dans des atmosphères avec d'importantes quantités d'aérosols, comme dans la couche limite planétaire (Planetary Boundary Layer: PBL), où elles sont hautement variables — l'impossibilité de détecter simultanément plusieurs composants ou polluants atmosphériques [Bösenberg, 1996] — la difficulté de détection à courte distance due à sa grande dynamique. De plus, du fait de son spectre et de la forte influence d'autres éléments, la vapeur d'eau ne peut pas être facilement mesurée dans l'UV avec les systèmes classiques DIAL. Le but de ce travail a été de développer une méthode pour mesurer simultanément, dans la PBL, la concentration absolue d'ozone ainsi que le rapport de mélange de la vapeur d'eau. Des mesures avec des lasers Nd : YAG et KrF ont été menées en parallèle à l'utilisation des techniques analogiques et de comptage des photons, permettant une augmentation de la gamme dynamique. Pour établir le profil de concentration de l'ozone, nous avons tiré profit de la simultanéité de la rétrodiffusion induite pat l'effet Raman spontané sur les molécules d'azote (N2) et d'oxygène (O2), qui ont des sections efficaces d'absorption différentes pour l'ozone. Ainsi, avec une technique DIAL modifiée, la concentration d'ozone peut être mesurée en évitant la plupart des interférences dues à la rétrodiffusion, mal connue, des particules. Le profil du rapport de mélange de la vapeur d'eau peut aussi être obtenu avec un ensemble de trois signaux Raman rétrodiffusés, détectés simultanément, à partir des molécules de H2O, N2 et O2. Le principal avantage de ce système Raman est sa ''quasi'' indépendance aux problèmes de rétrodiffusion dépendant de la longueur d'onde, tels qu'induits par les aérosols, et le fait que les concentrations de N2 et O2, ainsi que les sections efficaces Raman d'intérêt, sont bien connues. Bien que les sections efficaces Raman soient de deux à trois ordres de grandeur inférieurs aux sections efficaces de rétrodiffusion élastique, elles sont compensées par les concentrations proportionnellement beaucoup plus élevées de O2, N2 et H2O vis à vis des gaz traces tels que O3. Le développement de la méthode Raman-DIAL pour les mesures atmosphériques dans la PBL présente plusieurs défis. L'un d'eux est le développement de systèmes lidar à haute sensibilité, en particulier le système de réception optique, le spectromètre et l'acquisition de la partie Raman du signal du système Raman-DIAL. L'autre concerne la procédure de traitement des données évaluant simultanément les profils d'ozone et de la vapeur d'eau. L'un comme l'autre de ces deux challenges présente un certain nombre de possibilités théoriques et pratiques qui sont traitées et examinées dans cette étude.