Faculté des sciences de base SB, Section de physique, Institut de photonique et d'électronique quantiques IPEQ

Dynamics of multi-photon processes in semiconductor heterostructures

Marti, Daniel ; Dupertuis, Marc-André (Dir.)

Thèse sciences Ecole polytechnique fédérale de Lausanne EPFL : 2003 ; no 2854.

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    Summary
    The present work is devoted to the study of the dynamics of multi-photon processes in semiconductor heterostructures. A time-dependent description is important for understanding in detail the transient response of semiconductors excited by ultrashort optical pulses. In the first part of this thesis, we set up a phenomenological model based on rate equations, in order to investigate the possibility of measuring degenerate two-photon gain in a semiconductor microcavity. The amplification predicted by the model is fairly low (~2%) and mainly limited by the intra-band relaxation of the carriers, which leads to rapid saturation. In the second part, we develop a general theory for the dynamics of multi-photon processes in semiconductors. It will give insight into complex effects related to the coherence between the bands, which are not included in usual absorption coefficients or susceptibilities. For this purpose, we derive effective multi-band Bloch equations that include resonant multi-photon processes induced by two linearly polarized electromagnetic pulses of frequency close to the band gap and close to the half of the band gap respectively. The benefit of the proposed approach is two-fold. First, the description of the dynamics is restricted to a reduced number of bands. However, the discarded bands are not neglected, but consistently taken into account in the higher order processes. Second, all quantities appearing in the effective multi-band Bloch equations vary on the same time scale, which makes the numerical integration much more efficient. The time-dependent polarization current, as well as some susceptibilities, are derived on a consistent level of approximation, and are discussed in detail. The propagation of the electromagnetic fields is neglected. Such a model is appropriate for the description of low-dimensional quantum confined systems (e.g. quantum wells or quantum wires) excited by two colinearly propagating pulses. It accounts for various linear and nonlinear optical processes, such as one- and two-photon absorption, second-harmonic generation, difference-frequency mixing, or coherent control of photocurrent. In this thesis, the general theory is applied to the study of three specific physical situations. First, we investigate the charge and spin current in a symmetric AlGaAs/GaAs quantum well, injected by interference between one- and two-photon inter-band transitions. We identify new coherent terms in the expression of the current, which contribute significantly to the terahertz emission. The effects of the Stark shifts and the inter-valence band two-photon transitions are also calculated and discussed. Second, we calculate the anisotropic two-photon absorption spectra of an AlGaAs/GaAs V-shaped quantum wire with realistic band structure. The Coulomb interaction is taken into account within the Hartree-Fock approximation. The various excitonic peaks are identified with respect to the involved subbands and to the symmetry properties. We also show that excitons that are dark for one-photon excitation may become bright for two-photon spectroscopy, when the light is polarized perpendicularly to the growth direction, but not along a symmetry axis of the wire. Finally, the last application focuses on the optical injection of current in the presence of excitonic effects. Concentrating on the same AlGaAs/GaAs V-shaped quantum wire, we show that the Coulomb interaction within the Hartree-Fock approximation induces terahertz oscillations in the injected charge current. The oscillation frequency corresponds to the energy spacing between the two lowest excitonic resonances, slightly below the band gap, excited respectively by the laser pulse with frequency close to the band gap, and the one with frequency close to the half of the band gap.
    Résumé
    La présente thèse est dédiée à l'étude de la dynamique des processus à plusieurs photons dans les hétérostructures à semi-conducteurs. Une description de la dépendance temporelle est importante pour une compréhension détaillée de la réponse transitoire de semi-conducteurs excités par des impulsions optiques ultracourtes. Dans la première partie de la thèse, nous développons un modèle phénoménologique basé sur un ensemble d'équations de bilan, afin d'étudier le gain à deux photons dégénérés dans une microcavité à semi-conducteurs. L'amplification prédite par le modèle est relativement faible (~2%) et limitée principalement par la relaxation intra-bande des porteurs, qui débouche sur une saturation rapide. Dans la seconde partie, nous développons une théorie générale pour la dynamique des processus à plusieurs photons dans les semi-conducteurs. Elle permettra d'accéder à des effets complexes, liés à la cohérence entre les bandes, qui ne sont pas inclus dans les habituels coefficients d'absorption ou susceptibilités. Dans ce contexte, nous dérivons un ensemble d'équations de Bloch effectives à plusieurs bandes, incluant des processus résonants à plusieurs photons induits par deux impulsions électromagnétiques linéairement polarisées, de fréquence ω1 et ω2, avec ℏω1 et 2ℏω2 proches de l'énergie de la bande interdite (ou "gap"). L'approche proposée présente essentiellement deux avantages. Premièrement, la description de la dynamique est restreinte à un nombre limité de bandes. Toutefois, les bandes éliminées ne sont pas négligées, mais inclues de manière consistante dans les processus d'ordre supérieur. Deuxièmement, toutes les quantités apparaissant dans les équations de Bloch effectives varient sur la même échelle de temps, ce qui permet une intégration numérique beaucoup plus efficace. Le courant de polarisation dépendant du temps, ainsi que certaines susceptibilités, sont dérivés de manière consistante avec les approximations précédentes, et sont discutés en détail. La propagation des champs électromagnétiques est négligée. Un tel modèle est approprié pour décrire des systèmes à basse dimension avec confinement quantique (puit quantique, fil quantique, etc.) excités par deux impulsions avec directions de propagation colinéaires. Il tient compte d'une variété de processus optiques, linéaires et non linéaires, tels que l'absorption à un ou deux photons, la génération de seconde harmonique, le mélange de fréquences, ou encore le contrôle cohérent de photo-courant. Dans cette thèse, la présente théorie générale est employée pour décrire trois situations physiques spécifiques. Tout d'abord, nous étudions les courants de charge et de spin dans un puit quantique symétrique en AlGaAs/GaAs, injectés à l'aide d'interférences entre transitions à un et à deux photons. Nous identifions de nouveaux termes cohérents dans l'expression pour le courant, qui contribuent de manière significative à l'émission terahertz. L'impact de l'effet Stark dynamique et des transitions à deux photons entre bandes de valences est également évalué et discuté. Ensuite, nous calculons le spectre d'absorption à deux photons, anisotropique, d'un fil quantique en V (en AlGaAs/GaAs), décrit par une structure de bande réaliste, en tenant compte de l'interaction coulombienne dans l'approximation de Hartree-Fock. Les différents pics excitoniques sont identifiés en fonction des sous-bandes impliquées et des propriétés de symétrie de l'exciton. De plus, nous montrons que les excitons inaccessibles par excitation à un photon peuvent être visibles par spectroscopie à deux photons, si le faisceau est polarisé dans une direction perpendiculaire à l'axe de croissance, mais différente d'un axe de symétrie du fil. Finalement, la dernière application de la théorie concerne l'injection de photo-courant en présence d'effets excitoniques. Prolongeant notre étude sur le fil quantique en V ci-dessus, nous montrons que l'interaction coulombienne, dans l'approximation de Hartree-Fock, provoque des oscillations terahertz dans le courant de charge injecté. La fréquence d'oscillation correspond à l'espacement en énergie entre les deux plus basses résonances excitoniques dans la bande interdite (ou "gap"), excitées respectivement par l'impulsion laser de fréquence ω1 proche du gap et par celle de fréquence ω2 proche du milieu gap.