Faculté des sciences

Magnetic induction in high-Tc superconductor/ferromagnet heterostructures

Hoppler, Justin ; Bernhard, Christian (Dir.)

Thèse de doctorat : Université de Fribourg, 2009 ; Nr. 1638.

The magnetic induction in superlattices comprising thin layers of the high-Tc superconductor YBa2Cu3O7 (YBCO) and the ferromagnet La2/3Ca1/3MnO3 (LCMO) has been investigated by polarised neutron reflectometry measurements. The data provide evidence for a surprisingly strong mutual interaction of the superconducting and the ferromagnetic order parameters. In the region of the interfaces a... Plus

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    Zusammenfassung
    Die magnetische Induktion in ¨Übergittern bestehend aus dem Hochtemperatur Supraleiter YBa2Cu3O7 (YBCO) und dem Ferromagneten La2/3Ca1/3MnO3 (LCMO) wurde mittels Reflektometriemessungen mit polarisierten Neutronen untersucht. Dabei wurde eine erstaunlich grosse gegenseitige Beeinflussung der Ordnungsparameter des Supraleiters und des Ferromagneten beobachtet. Diese ¨äusserte sich einerseits durch eine Abweichung des Tiefenprofils der magnetischen Induktion vom strukturellen Tiefenprofil in der Grenzflächenregion zwischen den beiden Materialien und andererseits durch eine Kopplung der Magnetisierung der ferromagnetischen Schichten durch die Supraleiterschichten hindurch. Die stärkste Kopplung wurde in Proben beobachtet, in welchen die Schichten mit optimal dotiertem YBCO durch unterdotiertes YBCO (Y0.6Pr0.4Ba2Cu3O7) ersetzt sind. In diesen Proben setzt unterhalb der supraleitenden Phasenübergangstemperatur Tsc eine starke Modulierung des Tiefenprofils der magnetischen Induktion ein, welche empfindlich von den Stressverhältnissen in den ¨Übergittern abhängt. Zusätzliche Streuexperimente mit harten Röntgenstrahlen haben gezeigt, dass die strukturellen Phasenübergänge der SrTiO3 (STO) Substrate mit (001)-Orientierung zu einem Stress in den ¨Übergittern führen. Dieser Stress verändert höchstwahrscheinlich die Energieniveaus der fast entarteten elektronischen Zustände im LCMO und ermöglicht oder verhindert so die beobachteten Kopplungsmechanismen. Das Tiefenprofil der magnetischen Induktion weicht unterhalb von T′ ≈ 120 - 150K vom strukturellen Tiefenprofil ab. Diese Abweichung ist auf eine Region von 1 - 2 nm beidseitig der Grenzflächen begrenzt und hängt nicht von den Dicken der YBCO und LCMO Schichten ab. Höchstwahrscheinlich besteht sie aus einer reduzierten Magnetisierung am Rand der LCMO Schichten und aus einem ferromagnetischen Moment, welches am Rand der YBCO Schichten induziert ist und antiparallel zur Magnetisierung der LCMO Schichten gerichtet ist. Dieses antiparallele Moment ist kleiner als 0.2 μB pro Cu Atom. Es kann sowohl durch eine Vorstufe des supraleitenden Zustandes, als auch durch einen Cu-O-Mn Superaustausch verursacht sein, welcher die Spins der Cu und Mn Atome beidseitig der Grenzflächen antiparallel koppelt. Das reduzierte magnetische Moment am Rand der LCMO Schichten kann durch vier verschiedene Mechanismen verursacht sein. Es könnte sich dabei um eine Kopplung der Magnetisierung an eine Vorstufe des supraleitenden Zustandes, um einen Ladungstransfer durch die Grenzflächen, um eine veränderte Sauerstoffstöchiometrie oder um Stress durch den unterschiedlichen Gitterparameter der LCMO und YBCO Schichten handeln. Während des Magnetisierungsumkehrprozesses wurde eine Kopplung der ferromagnetischen Schichten durch die Supraleiterschichten hindurch festgestellt. Die Beobachtung war, dass die Magnetisierung der LCMO Schichten in der Probenebene in Zonen unterteilt ist, welche mindestens einige zehn Mikrometer Ausdehnung haben. Innerhalb dieser Zonen dreht die Magnetisierung in allen oder zumindest in den meisten Schichten gleichzeitig um, während sie über die Probe verteilt Zone für Zone umdreht. Dies ist ein bemerkenswertes Resultat, weil LCMO intrinsisch einen Domänenzustand aufweist, der sowohl aus ferromagnetischen als auch aus nicht-magnetischen oder antiferromagnetischen Domänen besteht. Der Durchmesser dieser Domänen ist einige hundert Nanometer und somit wesentlich kleiner als derjenige der beobachteten Zonen. Es scheint daher, dass die Domänen innerhalb der Zonen sowohl in der Probenebene als auch von einer LCMO Schicht zur nächsten gekoppelt sind. Die Zonen sind dabei höchstwahrscheinlich extrinsisch durch einen strukturellen Phasenübergang der STO Substrate bei TII STO ≈ 65K verursacht. Unterhalb dieser Temperatur entstehen in der ansonsten tetragonalen Kristallmatrix von STO Kristallite mit einer rhombohedrischen Struktur. Die Bildung dieser Kristallite führt zu einem Stress im Substrat, welcher mit einer Verbiegung des Substrates relaxiert. An der Oberfläche des Substrates entstehen dabei Oberflächenfacetten, welche um bis zu 0.5◦ zueinander verkippt sind. Diese Facetten sind anisotrop und besitzen eine Breite von mindestens mehreren zehn Mikrometern. Da die Übergitter heteroepitaktisch auf den Substraten gewachsen sind, ist der vom Substrat verursachte Stress in den magnetischen Schichten innerhalb der Facettenflächen homogen. An den Grenzen der Facetten ist die Ebene der Substratoberfläche jedoch gebrochen. Dieser Bruch wird an die Übergitter weitergegeben und führt zu einem Stressmuster, welches die Magnetisierung der LCMO Schichten in die beobachteten Zonen unterteilt. Da die Messungen nur bei 5K durchgeführt wurden, ist es bis jetzt unklar, ob die vertikale Kopplung der ferromagnetischen Schichten durch die Supraleitung, die Dipolfelder aufgrund der Grenzflächenrauhigkeit oder ein exotischeres Phänomen, wie etwa eine Spindichtewelle in den YBCO Schichten, verursacht wird. In Proben, in welchen das optimal dotierte YBCO durch unterdotiertes YBCO ersetzt ist, wurde eine weitere Form von Kopplung der ferromagnetischen Schichten durch die supraleitenden Schichten hindurch beobachtet. In diesen Proben entstand unterhalb von Tsc eine Modulierung im Tiefenprofil der magnetischen Induktion, welche eine sehr grosse Amplitude aufweist. Diese Modulierung besass meistens eine Periode von zwei YBCO/ LCMO Doppelschichten. Zusätzliche, druckabhängige Messungen haben gezeigt, dass ein uniaxialer Mindestdruck von 400 kPa lateral am Substrat angelegt werden muss, damit die Modulierung auftritt. Selbst dann entsteht sie nur auf ein paar wenigen der Oberflächenfacetten des Substrates. Dies zeigt, dass sehr spezifische Druckverhältnisse für die Modulierung benötigt werden. Vermutlich richtet der angelegte Druck die Kristallite, welche unterhalb von TII STO im Substrat entstehen, aus, oder er erhöht ihren Volumenanteil im Substrat. Nur so werden die spezifischen Stressverhältnisse im Übergitter erzeugt, welche für die magnetische Modulation benötigt werden. Diese Beobachtungen lassen darauf schliessen, dass die Modulation mit den vielfältigen elektromagnetischen Eigenschaften von LCMO zusammenhängt, da die Stressbedingungen im Übergitter die Energieniveaus der elektronischen Zustände nahe am Grundzustand verändern. Dementsprechend ermöglichen bestimmte Stressverhältnisse der Supraleitung unterhalb von Tsc das Hervorrufen der magnetischen Modulation.
    Summary
    The magnetic induction in superlattices comprising thin layers of the high-Tc superconductor YBa2Cu3O7 (YBCO) and the ferromagnet La2/3Ca1/3MnO3 (LCMO) has been investigated by polarised neutron reflectometry measurements. The data provide evidence for a surprisingly strong mutual interaction of the superconducting and the ferromagnetic order parameters. In the region of the interfaces a deviation of the magnetic induction depth profile from the structural depth profile has been observed. Furthermore, a coupling of the magnetisation in the ferromagnetic layers through the superconducting layers has been found. The most pronounced coupling phenomenon has been observed in samples, where underdoped YBCO (Y0.6Pr0.4Ba2Cu3O7) was substituted for optimally doped YBCO. There, below the superconducting phase transition temperature Tsc a giant modulation of the magnetic induction depth profile evolves. This coupling of the ferromagnetic layers depends sensitively on the strain conditions in the superlattices. Supplementary hard x-ray scattering measurements revealed that the structural phase transitions in the (001)-oriented SrTiO3 (STO) substrates lead to an extrinsic strain pattern in the superlattices. This strain modifies most likely the energy levels of the nearly degenerate electronic states in LCMO and enables or disables the observed coupling mechanisms. The deviation of the magnetic induction depth profile from the structural one evolves below T′ ≈ 120 - 150K and is confined to a region of about 1 - 2 nm around the interfaces. Its occurrence is independent of the individual layer thickness in the superlattices. Most likely, it consists of a reduced magnetic moment on the LCMO side of the interfaces and of a ferromagnetic moment induced on the YBCO side of the interfaces. The latter is oriented antiparallel to the moment in the LCMO layers and amounts to less than 0.2 μB per Cu atom. Its occurrence may be related to a precursor superconductivity or to a Cu-O-Mn super exchange which couples the spins of the Cu-atoms and the Mn-atoms antiparallel through the interfaces. The reduced magnetic moment on the LCMO side of the interfaces may be caused by a coupling of the ferromagnetic order to a precursor superconductivity, a charge transfer across the interfaces, a change in the oxygen stochiometry or a strain due to a small lateral lattice mismatch with the YBCO layers. A coupling of the ferromagnetic layers through the superconducting layers has been observed during the magnetisation reversal process. In the sample plane, the magnetisation is segregated into zones with an extent of at least several tens of micrometers. Within each such zone, the magnetisation reverses in most, if not in all layers at the same time. Throughout the sample, it reverses successively in one zone after the other. This is a remarkable result, since LCMO is known to segregate into domains in a ferromagnetic state and domains in a non-magnetic or antiferromagnetic state. These domains have a diameter of some hundred nanometers, which is much less than the lateral extent of the observed zones. Thus, the magnetic domains seem to be laterally coupled within the LCMO layers on the area of one zone. In addition, they are vertically coupled from one LCMO layer to the next through the YBCO layers. The segregation of the magnetisation into such large zones is most likely induced extrinsically by the STO substrate, which undergoes a structural phase transition at TII STO ≈ 65K. Below this temperature, crystallites with a rhombohedral structure evolve in the otherwise tetragonal crystal matrix. They lead to a stress which is relaxed by a bending of the substrate and the formation of anisotropic surface facets which are tilted by up to 0.5◦ with respect to each other. Along their shorter extent, they have a minimum length of several tens of micrometers. Due to the heteroepitaxial growth of the superlattice on the substrate surface, the extrinsic strain conditions will be homogeneous on the surface facets. At the borders of the facets, there will be a distortion in the structural properties in the substrate which is most likely passed to the superlattice. Therefore, it is conceivable that there is a strain pattern in the superlattice which follows the facet’s boundaries and segregates the magnetisation laterally into the observed zones. Since the measurements have been performed at 5K only, it is so far unclear, whether the observed vertical coupling of the ferromagnetic layers is yielded by superconductivity, by dipolar fields originating from the interface roughness or by a more exotic phenomenon like for example a spin density wave in the YBCO layers. A coupling of the ferromagnetic layers through the superconducting ones has also been observed, if underdoped YBCO was substituted for optimally doped YBCO. Then, a modulation of the magnetic moment from one LCMO layer to the next occurs below the superconducting phase transition temperature Tsc ≈ 40K. This modulation is superposed to the depth profile of the magnetic induction above Tsc and most often exhibits a periodicity of two YBCO/ LCMO double layers. Supplermentary stress dependent measurements revealed that a uniaxial pressure of at least 400 kPa is required to be applied laterally on the substrate during the cooling for the modulation to occur. Even then, the modulation only evolves on some of the surface facets formed by the substrate. This implies that very specific stress conditions are necessary to enable the modulation. Most likely, the pressure applied to the substrate either aligns the crystallites with rhombohedral structure that evolve below TII STO or it increases their volume fraction in the substrate. Only then, the subtle strain conditions are fulfilled which are necessary for the modulation. These observations lead to the conclusion that the modulation is related to the highly versatile electronic and magnetic properties of LCMO. It is conceivable that the specific strain conditions modify the energy levels of the electronic states close to the ground state and enable the superconductivity to cause the modulation in the magnetic induction depth profile.