Faculté des sciences

Water and contaminant fluxes at the stream-groundwater-interface

Schmidt, Christian ; Zwahlen, François (Dir.) ; Schirmer, Mario (Codir.)

Thèse de doctorat : Université de Neuchâtel, 2009 ; Th. 2087.

Les cours d’eaux et eaux souterraines sont par nature connectés. Sous des climats tempérés, par exemple, l’écoulement des eaux souterraines dans les rivières fourni le flux de base composant le débit du cours d’eau. Les eaux souterraines alimentent les rivières lors des périodes sèches et sont pour cette raison cruciales pour maintenir les écosystèmes aquatiques et les zones... Plus

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    Résumé
    Les cours d’eaux et eaux souterraines sont par nature connectés. Sous des climats tempérés, par exemple, l’écoulement des eaux souterraines dans les rivières fourni le flux de base composant le débit du cours d’eau. Les eaux souterraines alimentent les rivières lors des périodes sèches et sont pour cette raison cruciales pour maintenir les écosystèmes aquatiques et les zones humides. Les échanges entre eau souterraine et rivières régulent le transport des contaminants entre ces deux compartiments hydrologiques. Dans ce travail, nous avons étudié la répartition spatiale des apports en eau souterraine vers les rivières et le transport de contaminants organiques, des eaux souterraines et des sédiments, vers les rivières. Premièrement, nous nous sommes concentrés sur le développement d’un outil qui puisse décomposer la répartition spatiale des apports en eau souterraine, à une échelle métrique ou submétrique, mais avec un étendue qui couvre une section de rivière jusqu’à plusieurs centaines de mètres de long. Nous avons utilisé la technique de cartographie des températures du lit des rivières. Cette approche utilise le gradient existant entre les eaux souterraines (dont les températures restent pratiquement constantes durant l’année) et les cours d’eaux (dont les températures varient de façon saisonnière) pour quantifier les apports en eau souterraine. Les températures des cours d’eau peu profonds peuvent être suivies de façon temporelle, relativement facilement et à moindre coût sur une centaine d’emplacements le long d’une section de rivière. Nous avons supposé que les températures de lit cartographiées peuvent être reliées de façon quantitave aux apports en eau souterraine en applicant l’équation chaleur-diffusion-advection. L’hypothèse clé de l’approche cartographique est que les températures du lit sont exclusivement influencées par les apports en eau souterraine et ne sont pas perturbées par les variations diurnes de température à la surface, qui se propagent dans le lit. Nous avons évalué cette hypothèse pour les températures du lit de la rivière Pine, Ontario, Canada. Dans les conditions où la rivière est alimentée par la nappe, les variations diurnes de température sont negligeables à une profondeur de 0.2 mètres en dessous la surface du lit. Quand les eaux de surface s’infiltrent, le signal de température se propage en profondeur et la température du lit ne sera plus complètement indépendante des variations diurnes de température. Cependant, dans les conditions où la rivière est alimentée par la nappe un état quasi stable s’applique, par rapport à des variations diurnes de température. Pour améliorer la robustesse de la méthode de cartographie des températures du lit des rivières, nous avons mesuré simultanément les températures du lit à cinq profondeurs en utilisant une sonde de température multi-profondeur, récemment construite. A la différence d’une cartographie des températures à une seule profondeur uniforme, un profil de température composé de cinq mesures est obtenu. Par conséquent, le flux d’eau estimé devient moins sensible aux potentielles influences des variations diurnes de température et aussi moins sensible à des erreures aléatoires, puisque l’estimation s’appuie sur cinq mesures de température au lieu d’une seule. Cette technique a été appliquée à deux petits cours d’eau d’Allemagne : le Schachtgraben situé dans la zone industrielle de Biterrfeld-Wolfen et le Schaugraben dans une zone rurale du nord de l’Allemagne. Les longueurs étudiées étaient respectivement de 220 m et 750 m. Sur tous les sites étudiés, les apports d’eau souterraine étaient distribués de façon hétérogène à travers la surface du lit. Sur le site du Schachtgraben, environ 20% de la surface du lit contribue à 50% de l’apport total d’eau souterraine. Le Schachtgraben est situé dans la zone industrielle de Bitterfeld-Wolfen. Cette région est l’un des plus vieux centre industriel d’Allemagne et est caractérisée par une contamination régionale de l’aquifère provenant de sources multiples. Les chlorobenzènes sont les polluants majeurs des eaux souterraines sur le secteur étudié. Puisque le Schachtgraben est un cours d’eau alimenté par les eaux souterraines, les contaminants trouvés dans l’aquifère peuvent aussi être détectés dans le cours d’eau. Le site d’étude est caractérisé par une contamination diffuse des eaux souterraines. Les eaux souterraines s’écoulant dans le Schlachtgraben, il y a un flux de contaminants depuis les eaux souterraines vers le cours d’eau. Sur le site du Schachtgraben, les eaux souterraines n’ont pas été les seules sources de contaminants pour le cours d’eau. Les concentrations dans les sédiments du lit sont approximativement d’un ordre de grandeur supérieures à celles observées dans les eaux souterraines. Le les sédiments du lit de la rivière contribue donc au flux de contaminants dans des proportions significatives. Le déversement d’eaux usées non traitées dans le Schachtgraben provenant des industries chimiques proches, jusque dans le début des années 1990, a sévèrement contaminé le lit du cours d’eau. Depuis nous supposons que le gradient de concentration s’est inversé et les flux de contaminants sont maintenant dirigés depuis le lit vers le cours d’eau. Etudiant le rôle des sédiments du lit de la rivière comme source de contaminants, nous avons émis l’hypothèse que le processus de transport est l’advection d’eau à travers le lit. Nous avons calculé les flux de masse basés sur le taux d’écoulement d’eaux souterraines et des concentrations aqueuses des isomères de monochlorobenzene (MCB) et dichlorobenzene (DCB) dans les sédiments du lit. De plus, pour obtenir des estimations robustes des concentrations moyennes des contaminants, des capteurs passifs (intégrateurs temporels) ont été installés dans le lit de la rivière dans des zones de fort et faible apports d’eau souterraine. Les sédiments du lit des rivières sont caractérisés par une masse résiduelle considérable de MCB qui reste piégée, bien que la désorption a continué durant plus de 10 ans. Une expérience en colonne menée à des flux réels, configurés pour être dans la gamme des grandeurs observées des apports d’eau souterraine, a montré que la désportion en masse est négligeable. Des prédictions à long terme de la réduction de la pollution ont montré que pour enlever 50 % de la masse résiduelle de MCB il faudra des décennies voire même des siècles.
    Zusammenfassung
    Flüsse und Grundwasser stehen hydraulisch fast immer in Kontakt. In gemäßigten Klimaten bildet der räumlich verteilte Grundwasserzustrom letzlich den Basisabluss der Flüsse. In Trockenperioden trägt der Grundwasserzustrom entscheidend zum Abfluss bei und erhält somit aquatische Ökosysteme und Feuchtgebiete entlang der Flüsse. Durch Wasserflüsse zwischen Grund- und Oberflächenwasser wird auch der Transport von Schadstoffen zwischen diesen beiden Kompartimenten gesteuert. In dieser Arbeit haben wir die räumlichen Muster des Grundwasserzustroms in Flüsse und den Transport organischer Schadstoffte von Grundwasser in das Oberflächenwasser untersucht. Zunächst entwickelten wir eine Methode mit der die räumlichen Muster des Grundwasserzustroms auf der Skala von Metern oder wenn nowendig auch darunter für Flussabschnitte von mehreren hundert Metern Länge aufgelöst werden können. Flussbetttemperaturen können sehr einfach kartiert werden. Man nutzt den natürlichen Temperaturgradienten zwischen Grundwasser (mit fast konstanter Temperatur) und Flusswasser dessen Temperatur jahreszeitlich schwankt, um den Grundwasserzustrom zu bestimmen. Flussbetttemperaturen können einfach und kostengünstig an hunderten Punkten entlang eines Flussabschnittes gemessen werden. Mittels der Wärme-Diffusions-Advektionsgleichung können aus den kartierten Flussbetttemperaturen die Darcy-Geschwindigkeiten des Grundwasserzustroms berechnet werden. Die Grundannahme dieser Methode ist, dass die Flussbetttemperaturen ausschließlich eine Funktion der Fließgeschwindigkeiten sind und nicht durch tägliche Temperaturschwankungen im Fluss, die sich in das Flussbett fortsetzen, beeinflusst werden. Diese Grundannahme wurde am Pine River, Ontario, Kanda überprüft. Die Resultate zeigen, dass wenn Grundwasser zuströmt die täglichen Temperaturschwankungen bei 0,2 m unter der Flussbettoberfläche vernachlässigbar werden. Wenn Flusswasser infiltriert, dringen die oberflächlichen Temperaturschwankungen tiefer in das Sediment ein. Letztendlich konnten wir nachweisen, dass wenn Grundwasser zuströmt, die Flussbetttemperaturen praktisch unbeinflusst von täglichen Temperaturschwankungen sind. Um die Robustheit der Methode der Temperaturkartierung noch zu verbessern, wurde eine neu-entwickelte Temperatursonde eingesetzt. Mit dieser wurden die Temperaturen simultan in fünf verschiedenen Tiefen im Flussbett gemessen. Im Gegensatz zur ursprünglichen Methodik, wo die Temperaturen in der gleichen, einheitlichen Tiefe gemessen wurden, wird hier ein Temperaturprofil gemessen. In der verwendeten Konfiguration befindet sich der tiefste Messpunkt in 0,5 m Tiefe. Der Vorteil der Messung eines Temperaturprofils liegt darin, dass die berechnete Fließgeschwindigkeit weniger sensitiv gegenüber zufälligen Fehlern ist und auch weniger sensitiv gegenüber täglichen Temperaturschwankungen. Die Methodik wurde an zwei kleinen Flüssen angewandt: zum einen im Schachtgraben, der in der industriellen Region Bitterfeld-Wolfen liegt und zum anderen am Schaugraben, der in einem landwirtschaftlichen Einzugsgebiet im Norden Sachsen-Anhalts liegt. Die Länge der untersuchten Flussabschnitte beträgt 220 m (Schachtgraben) und 750 m (Schaugraben). An allen untersuchten Flussabschnitten war der Grundwasserzustrom ungleich verteilt. Am Schachtgraben werden ca. 50% des gesamten Zustroms auf etwa 20% der Fläche realisiert. Am Schaugraben war die Ungleichverteilung etwas geringer. Der Schachtgraben befindet sich innerhalb eines der ältesten Zentren der chemischen Industrie in Deutschland. Das Flusswasser ist durch eine Reihe von organischen Schadstoffen verunreinigt, vorwiegend aber chlorierte Benzene. Das Grundwasser im quartären Aquifer ist im Bereich des Schachtgrabens durch eine großflächige aber gering konzentrierte Kontamination mit im wesentlichen den Substanzen gekennzeichnet, die auch im Oberflächenwasser nachgewiesen wurden. Da das Grundwasser in den Schachtgraben zuströmt, besteht ein Schadstofffluss vom Grundwasser zum Oberflächenwasser. Messungen der Schadstoffkonzentrationen im Flussbett ergaben, dass hier die Konzentrationen um etwa eine Größenordnung höher sind als im Grundwasser. Die Sedimente des Flussbetts stellen demnach eine weitere Schadstoffquelle dar und tragen signifikant zur Gesamtschadstofffracht, die in das Flusswasser gelangt, bei. Die Kontamination des Flussbetts ist wahrscheinlich auf die Einleitung ungeklärter Abwässer aus der chemischen Industrie bis zu Anfang der neunziger Jahre des 20. Jahrhunderts zurückzuführen. Wir gehen davon aus, dass sich seither die Konzentrationsgradienten umgekehrt haben und die Schadstoffflüsse heute hauptsächlich vom Flussbettsediment ins Oberflächenwasser gerichtet sind. Die Rolle des Flussbetts als Schadstoffquelle wurde eingehender untersucht. Wir haben angenommen, dass Freisetzung vom Sediment durch die Menge des Grundwasserzustroms kontrolliert wird. Die spezifischen Frachten aus dem Grundwasser und den Flussbettsedimenten wurden für Monochlorbenzen (MCB) und die Isomere des Dichlorbenzens berechnet. Zusätzlich, um zeitlich integrierte Mittelwerte der aquatischen Konzentration im Flussbett und im Grundwasser zu erhalten, wurden Passivsammler eingesetzt. Die Flussbettsedimente sind durch eine beträchtliche residuale Kontamination mit MCB charakterisiert, dass auch nach mehr als zehn Jahre anhaltenden Desorptionsprozessen im Sediment verbleibt. Säulenversuche, die die realistischen Fließbedingungen im Flussbett nachbilden, zeigten, dass der Schadstoffaustrag aus den Sedimenten sehr ineffizient ist. Langzeitvorhersagen deuten darauf hin, dass die Zeitskala um 50% der Schadtsoffmasse aus dem Sediment zu entfernen, im Bereich von Jahrzehnten, möglicherweise aber auch im Bereich von Jahrhunderten liegen könnte.
    Summary
    Streams and groundwater are inherently connected. In temperate climates, for instance, groundwater discharge to streams supplies the baseflow component of streamflow. Groundwater sustains streamflow in dry periods and is therefore critical for maintaining aquatic ecosystems and wetlands. Water fluxes between groundwater and streams also mediate the transport of contaminants between these two hydrologic compartments. In the present work, we studied the spatial patterns of groundwater discharge to streams and the transport of organic contaminants from groundwater and streambed sediments towards the stream. First, we focused on developing a tool that can resolve the spatial pattern of groundwater discharge on a meter or even submeter scale but with an extent that covers stream reaches of up to several hundreds of metres in length. We basically used the simple technique of streambed temperature mapping. This approach takes advantage of the temperature gradient between groundwater (whose temperature remains nearly constant throughout the year) and stream water (whose temperature varies seasonally) to determine the magnitude of groundwater discharge. Shallow streambed temperatures can be temporarily sampled easily and inexpensively at hundreds of locations along a stream reach. We hypothesized that mapped streambed temperatures can be quantitatively related to the magnitudes of water flux by applying the heat-diffusion-advection equation. The keyassumption of the mapping approach is that streambed temperatures are solely influenced by the magnitude of groundwater discharge and are not disturbed by diurnal temperature variations at the surface that propagate into the streambed. We evaluated this assumption for streambed temperatures from the Pine River, Ontario, Canada. Under gaining conditions, diurnal temperature variations are insignificantly small at a depth of 0.2 m below the streambed surface. When surface water infiltrates, the temperature signal propagates deeper and the streambed temperature will no longer be completely independent from diurnal temperature variations. However, for gaining conditions a quasi steady state with respect to diurnal temperature variations applies. To improve the robustness of the streambed temperature mapping method, we simultaneously measured the streambed temperatures at five depths using a newly constructed, multiple-depth temperature probe. In contrast to mapping streambed temperatures at a single, uniform depth, a temperature profile consisting of five measurements is obtained. Consequently, the estimated water fluxes become less sensitive to potential diurnal temperature influences and also less sensitive to random errors since the water flux estimates rely on five instead of one temperature measurement. This technique was applied to two small streams in Germany: the Schachtgraben located in the industrial area of Bitterfeld-Wolfen and the Schaugraben as part of a rural catchment in northern Germany. The length of the investigated reaches was 220 m and 750 m, respectively. At all investigated sites, the groundwater discharge was heterogeneously distributed across the streambed area. At the Schachtgraben site, approximately 20% of the streambed area contributes 50% of the total groundwater discharge. The Schachtgraben is located in one of Germany’s oldest industrial centres and is characterized by regional aquifer contamination from multiple sources. Chlorinated benzenes are the major groundwater pollutants at the studied reach. The study site is charaterized by a diffuse groundwater contamination. Since the groundwater discharges to the Schachtgraben, there is a contaminant mass flux from the groundwater towards the stream. At the Schachtgraben site, the groundwater has not been the only source of contaminants for the stream. The concentrations in the streambed are approximately one order of magnitude higher than those observed in the groundwater. The streambed is thus contributing a significant proportion of the contaminant mass fluxes. The release of untreated waste water from nearby chemical industry into the Schachtgraben until the early 1990s has severely contaminated the streambed. Since then, we assume that the concentration gradient has reversed and the contaminant fluxes are now directed from the streambed towards the stream water. Studying the role of the streambed as a contaminant source, we hypothesized that the governing transport process is the advection of water through the streambed. We calculated mass fluxes based on groundwater discharge rates and aqueous concentrations of monochlorobenzene (MCB) and dichlorobenzene (DCB) isomers in the streambed sediments. In addition, to obtain robust estimates of average contaminant concentrations, time-integrating passive samplers were installed in the streambed at zones of high and low groundwater discharge. The streambed sediments are characterized by a considerable residual mass of MCB which remained sorbed although desorption has continued for more than ten years. Column experiments conducted at realistic flow rates that were set to be within the range of the observed magnitudes of groundwater discharge revealed that the removal of mass is unefficient. Long-term predictions of mass release indicated that the time-scales to remove 50% of the residual mass of MCB will be decades but potentially centuries.