Faculté des sciences et techniques de l'ingénieur STI, Section de sciences et génie des matériaux, Programme doctoral Sciences et Génie des matériaux, Institut des matériaux IMX (Laboratoire d'optoélectronique des matériaux moléculaires LOMM)

Transistors organiques ultraminces à base de pentacène

Mühlenen, Adrian von ; Zuppiroli, Libero (Dir.)

Thèse sciences Ecole polytechnique fédérale de Lausanne EPFL : 2007 ; no 3910.

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    Summary
    The goal of this thesis is to contribute to the understanding of charge transport in organic field-effect transistors (OFETs) made of pentacene. Organic thin-film transistors (OTFTs) with active layers thicknesses of 5, 10, 20, and 100 nm were fabricated in order to examine their structure and electrical characteristics and identify the key parameters that affect the charge transport in these devices. The conductivity of the pentacene films determined via four probe measurements suggests the presence of extrinsic charge carriers, or residual carriers, which have a large influence on device performance and electrical characteristics. The origin of these carriers is discussed in terms of a charge-transfer process occurring between the organic semiconductor and the electron acceptor states of the gate oxide surface. The gate interface is studied by varying the density of residual carriers via modification of the oxide surface by different plasma treatments with or without using subsequent deposition of various molecular monolayers. The OFETs yielded residual carrier densities ranging from 5 × 109 et 1 × 1013 cm-2 depending on the gate interface modification. The electrical characteristics such as the film conductivity and field-effect mobility are shown to be dependent on the density of residual carriers. Based on the measured density of residual carriers the OFETs are classified into two groups : devices based on doped and on un-doped pentacene. Temperature-dependent measurements of the field-effect mobility and the film conductivity performed on these devices reveal a thermally-activated character. This suggests that charge transport in the examined devices occurs via hopping between localized states. Based on the activation energies of the film conductivity and the field-effect mobility, the difference in energy between the Fermi and the transport level Δε is estimated to be between 10 and 160 meV depending on the density of residual carriers. This range of values is in agreement with thermoelectric power measurements performed on the same devices. The thermoelectric power is discussed in terms of two contributions : one that is dependent on Δε and another constant term that is independent of temperature and gate interface modification. The latter contribution was measured to be 265 ± 40 μV/K and originates from the creation of the phonon cloud associated with local changes in intermolecular interaction. This suggests that the charge carrier in the channel is dressed with a cloud of polarization, an electronic polaron.
    Résumé
    Ce travail de thèse à comme objectif d'apporter une contribution expérimentale à la compréhension du transport de charge dans les transistors à semi-conducteur organique à base de pentacène. Dans un premier temps, nous avons cherché les paramètres de fabrication qui permettent la réalisation de transistors à effet de champ à film mince (5, 10, 20 et 100 nm) de pentacène de bonne qualité et l'étude de leurs caractéristiques pour en dégager les facteurs clés qui ont un fort impact sur le transport de charge. Nous avons mesuré la conductivité du film par la méthode des quatre contacts. Cette conductivité révèle la présence de porteurs dans les films de pentacène ; nous les appelons les porteurs résiduels. Ils proviennent d'un transfert d'électrons depuis le film de pentacène vers des pièges situées à la surface de l'oxyde de grille. La densité des charges résiduelles dépend fortement de l'état de surface de l'oxyde. Nous nous sommes donc intéressés à cette interface et l'avons modifié par différents traitements plasma et par greffage de couches mono-moléculaires diverses. Les densités de porteurs résiduels qui en résultent varient entre 5 × 109 et 1 × 1013 cm-2. Nous avons fait par la suite une distinction entre les transistors à pentacène dopé et ceux à pentacène non-dopé. Les caractéristiques électriques telles que la mobilité du porteur et la conductivité du film sont modulées par la densité de porteurs résiduels. Des mesures de la mobilité et de la conductivité du film en fonction de la température ont mis en évidence leur caractère activé. Dans les dispositifs examinés, le transport de charge se fait par sauts entre sites localisés. Nous avons estimé, à partir de l'énergie d'activation de la mobilité et de celle de la conductivité, l'écart énergétique Δε entre le niveau de Fermi et le niveau de conduction. Ces différences énergétiques qui sont comprises entre 10 et 160 meV ont été confirmées par des mesures de pouvoir thermoélectrique. Nous avons montré que le pouvoir thermoélectrique est composé de deux contributions. La première dépend de la position du niveau de Fermi et la seconde qui est constante est indépendante de la température et du traitement de la surface de l'oxyde de grille. Cette contribution constante, de 265 ± 40 μV/K, révèle le fait que le porteur de charge emporte avec lui un nuage vibrationnel, dont l'entropie est mesurée par le pouvoir thermoélectrique. Ce nuage résulte de la polarisation électrique du semi-conducteur organique par la charge dans le canal. Autrement dit, le porteur de charge dans le canal d'un transistor à couche mince de pentacène est habillé par un nuage de polarisation, le polaron coulombien.