Faculté des sciences

Les isotopes radioactifs de la série de l’uranium-238 (222Rn, 226Ra, 234U et 238U) dans les eaux thermales de Suisse : sites d’Yverdon-les-Bains, Moiry, Loèche-les-Bains, Saxon, Val d’Illiez, Bad Ragaz, Delémont, Lavey-les-Bains, Brigerbad et Combioula

Gainon, François ; Zwahlen, François (Dir.)

Thèse de doctorat : Université de Neuchâtel, 2008 ; Th.2029.

Les isotopes radioactifs de la série de désintégration de l’uranium-238 sont présents en quantité variable dans les eaux souterraines. Cette étude a pour but de mesurer quatre isotopes de cette chaîne de désintégration (222Rn, 226Ra, 238U et 234U) dans le contexte des systèmes d’écoulement profonds, d’en étudier leur mobilité et... Plus

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    Résumé
    Les isotopes radioactifs de la série de désintégration de l’uranium-238 sont présents en quantité variable dans les eaux souterraines. Cette étude a pour but de mesurer quatre isotopes de cette chaîne de désintégration (222Rn, 226Ra, 238U et 234U) dans le contexte des systèmes d’écoulement profonds, d’en étudier leur mobilité et d’en déduire les informations qu’ils peuvent apporter à la compréhension des aquifères profonds. L’étude a été menée sur onze sites situés en Suisse, en partie dans le Jura (Delémont, Yverdon-les-Bains, Moiry et Cruseilles) et en partie dans les Alpes (Val-d’Illiez, Loèche-les Bains/Leukerbad, Saxon, Lavey-les-Bains, Brigerbad, Combioula et Bad Ragaz). Les eaux du jura, provenant de roches carbonatées, sont essentiellement bicarbonatées calciques. Dans les Alpes, une partie des eaux proviennent de roches sédimentaires, essentiellement évaporitiques, et sont sulfatées calciques (Val d’Illiez, Loèche-les-Bains et Combioula). Les eaux provenant de roches cristallines sont sulfatées sodiques (Lavey-les-Bains et Brigerbad). Les eaux de Bad Ragaz et de Saxon sont bicarbonatées calciques. La température des eaux échantillonnées s’échelonne entre 5 et 67°C et leurs minéralisations entre 0,1 et 5.4 g/l. L’étude s’est déroulée en plusieurs phases : (1) prélèvement d’eau et mesure de paramètres physico-chimiques in situ, (2) analyses de la chimie (ions majeurs et ion traces) et des radioisotopes au laboratoire et (3) interprétation des données. Parmi les eaux échantillonnées, seul un point d’échantillonnage, non utilisé comme eau de boisson ou de baignade, dépasse les limites de la législation Suisse. En outre, il ressort de l’étude que (1) les teneurs en radium sont corrélées positivement à la température de l’eau contrairement à celles de l’uranium qui montre des teneurs faibles dans les eaux chaudes, (2) les teneurs en uranium dépendent en partie du type de roches traversées et en partie des caractéristiques de l’eau, en particulier des teneurs en bicarbonates, (3) les teneurs en radium dépendent essentiellement des caractéristiques de l’eau, les eaux réduites montrant des teneurs plus élevées. Les phénomènes pouvant limiter la mobilité du radium sont la précipitation sur les hydroxydes de fer et de manganèse, ainsi que la coprécipitation avec la barite. L’évolution des teneurs le long du parcours souterrain est le suivant : l’eau s’infiltrant dans la zone de recharge est riche en oxygène dissous et donc relativement riche en uranium. L’oxygène est progressivement consommé jusqu’à atteindre une zone, nommée front redox, marquant la limite entre la région d’infiltration riche en oxygène et la zone profonde réduite. L’uranium précipite et se concentre dans le front redox. En aval du front redox, seul 226Ra, issu de la désintégration de 230Th est mobile. Dans la zone d’exutoire, les eaux les plus chaudes montrent des teneurs relativement élevée en 226Ra et faible en 222Rn. Les eaux de mélange entre les eaux profondes et les eaux locales de la zone d’exutoire sont marquées par en enrichissement en 222Rn et un appauvrissement en 226Ra. Plusieurs sites montrent que le rapport 222Rn/226Ra est un indicateur du taux de mélange entre les eaux profondes et des eaux locales froides. Dans la même logique, il peut également être utilisé comme géothermomètre pour estimer la température de l’eau thermale en profondeur. Les résultats obtenus sur les sites de la présente étude sont cohérents avec ceux obtenus dans la littérature, à l’aide des géothermomètres couramment utilisés en hydrogéologie. Le rapport 222Rn/226Ra semble être un outil prometteur et mérite d’être testé sur d’autres sites, en particulier pour des eaux plus minéralisées et/ou plus chaudes que celles étudiées dans le présent travail.
    Summary
    Isotopes of the 238U series are naturally occurring in groundwater. The aim of this work is to measure 4 isotopes of this series (222Rn, 226Ra, 238U and 234U) in the context of deep groundwater, to study their geochemical behavior and finally to use this information for a better understanding of deep aquifers. The test sites are situated in Switzerland, partly in the Jura Mountains (Delémont, Yverdon-les-Bains, Moiry and Cruseilles) and partly in the Alps (Val-d’Illiez, Loèche-les-Bains /Leukerbad, Saxon, Lavey-les-Bains, Brigerbad, Combioula and Bad Ragaz). Jura Mountain groundwaters are of the calcite carbonate type. In the Alps, water from evaporitic rocks (Val d’Illiez, Loèche-les-Bains and Combioula) are Ca-SO4 waters while Saxon and Bad Ragaz waters are of the Ca-HCO3 type. Waters coming from crystalline rocks (Brigerbad and Lavey-les-Bains) are of the Na-SO4 type. Temperatures of sampled waters are between 5 and 67°C. Mineralisations cover a range of 0.1 to 5.4 g/l. The main steps of the study have been : (1) in-situ water parameters measurements and water sampling, (2) laboratory water chemistry analysis and (3) data interpretations. Radioisotopes have been analysed either by liquid scintillation counting (222Rn) or by α-spectrometry (226Ra, 234U and 238U). With one exception, a sample from an unused well, all waters analysed showed radioisotope concentrations below Swiss limits for drinking water. Measurement results show that (1) radium contents are positively correlated with water temperature, while uranium contents are low in warm water, (2) uranium contents depend partly on the type of the rocks passed and, partly on the water chemistry, particularly on the bicarbonate concentration and (3) radium content depends essentially on water chemistry, reduced water showing higher radium levels. Radium mobility can decrease in the case of adsorption on iron and manganese hydroxides and coprecipitation with barite. In the groundwater recharge zone, water is rich in dissolved oxygen, and thus uranium is well soluble. Dissolved oxygen is progressively consumed down to a zone, called here redox zone, the limit between the cold oxygen rich water and the deep reduced groundwater. Uranium (234U and 238U) and its progeny (234Th and 230Th) are immobile and concentrate in the redox zone. On the other hand, radium (226Ra) becomes mobile downstream this zone. In the outlet zone, warm water are characterised by high 226Ra and relatively low 222Rn levels. The mixed groundwaters between deep, warm and cold, shallow components are depleted in 226Ra and enriched in 222Rn. Several test sites show that 222Rn/226Ra ratio is an indicator of the mixing rate between deep and shallow groundwater. Moreover, it can be used, as a geothermometer, to estimate the original temperature of the deep component. Results obtained with data of the present study are coherent with estimations found in the literature. 222Rn/226Ra ratio seems to be a promising tool that needs to be tested at deep aquifer systems, particularly at systems with hotter and/or more mineralised thermal waters than those studied during this work.